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吳曉東/葛軍/許晶晶Adv. Sci.：調(diào)節(jié)溶劑分子配合鋰化石墨負極獲得長壽命鋰硫電池

由于鋰金屬負極的穿梭效應和不穩(wěn)定性，鋰硫（Li-S）電池的發(fā)展受到嚴重限制。采用更穩(wěn)定的商用石墨（Gr）負極代替鋰金屬，以構建Li-S電池（LISB）是實現(xiàn)長循環(huán)壽命Li-S電池的有效方法。然而，Gr電極與Li-S電池常用的醚基電解液不兼容，其原因是Li⁺-醚復合物會共嵌入到Gr層中。

圖1.?理論計算

中科院蘇州納米所吳曉東、葛軍、許晶晶等提出了一種分子結構設計策略，通過增加醚溶劑分子的空間位阻和電負性，削弱Li⁺與溶劑的結合能，加速Li⁺的脫溶劑化過程，進一步防止溶劑與Li⁺的共嵌入。為進行比較，作者制備了三種不同的電解液，包括 1.0 m LiTFSI -DOL/DME（DME基電解液）、1. 0 m LiTFSI-DOL/DEE（DEE基電解液）和1.0 m LiTFSI-DOL/1，2-（1，1，2，2-四氟乙氧基）乙烷（TFEE）（TFEE基電解液）。

理論計算結果和拉曼光譜表明，從 DME、DEE到TFEE，隨著空間位阻和電負性的增加，Li⁺-溶劑結合能逐漸降低。此外，TFEE基電解液中的弱溶劑化能力使更多的TFSI-陰離子占據(jù)了Li⁺溶劑化結構，從而在Gr負極表面形成了穩(wěn)定的陰離子衍生SEI層。

圖2.?電解液與Gr電極的相容性及循環(huán)性能評價

因此，在基于TFEE 的電解液中，Gr/Li半電池獲得了良好的可逆性和循環(huán)穩(wěn)定性，在0.2 C時顯示出≈340 mAh g^-1的穩(wěn)定比容量，并且在100次循環(huán)中平均CE高達99%以上。同時，由于Li⁺-TFEE結合能較弱，可有效抑制多硫化物的穿梭效應，因此TFEE基電解液是一種非常有前景的Li-S電池電解液。

進一步可將TFEE基電解液應用于由鋰化石墨（LG）負極（≈4.3 mg cm^-2）和S@C正極組成的Li-S電池。此外，利用S@C正極、LG負極和TFEE基電解液制備了0.15 Ah的LISB軟包電池，它在0.025 C時的初始放電容量為802.3 mAh g^-1，經(jīng)過120次循環(huán)后仍能釋放出499.1 mAh g^-1的穩(wěn)定容量，CE值高達95.9%。

圖3.?LISB扣式電池和軟包電池的循環(huán)性能評價

Long-Life Lithium-Ion Sulfur Pouch Battery Enabled by Regulating Solvent Molecules and Using Lithiated Graphite Anode. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302966

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