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尹杰/周華偉/劉闊Appl. Catal. B：FeS2微球表面重構后形成的FeS2@FeOOH催化劑實現高效水氧化

全球變暖和燃燒傳統化石燃料造成的環境污染是兩個不容忽視的問題。因此，開發清潔的可再生能源成為科學家和工程師的重要研究課題。氫氣(H₂)具有較高的能量密度，被認為是具有吸引力的化石燃料的替代品。

通過綠色電將水分解為H₂和O₂是生產氫氣的最有效的方法之一。水分解反應包括兩個半反應：陰極析氫反應(HER)和陽極析氧反應(OER)。理論上，通過1.23 V的外加電位就可以將水分解為H₂和O₂，但由于電化學反應電阻、溶液電阻、外路電阻等的影響，兩個電極處施加的實際電壓必須大于1.23 V。

因此，有必要在反應過程中使用高效的電催化劑來降低過電位。與兩電子轉移過程的HER相比，改善OER的緩慢反應動力學對于大規模產氫至關重要。因此，開發高效、穩定、低成本的OER催化劑十分必要。

基于此，聊城大學尹杰、周華偉以及中國科學院過程工程研究所劉闊(共同通訊)等人合成了負載在泡沫Ni(NF)上的均勻FeS₂微球(FeS₂ MS/NF)，其表現出優異的OER活性。此外，本文的多種表征揭示了核殼結構的FeS₂@FeOOH有利于提高催化劑的OER性能。

本文利用標準的三電極體系中評估了FeS₂ MS/NF的OER性能。測試后發現，FeS₂ MS/NF僅需要170 mV的過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度，比1.0 M KOH中的RuO₂(301.5 mV)和NF(387.5 mV)的過電位要小得多。

當電流密度為50和100 mA cm^-2時，FeS₂ MS/NF的過電位分別為283和314 mV，這表明FeS₂ MS/NF的電催化性能遠優于RuO₂(405.9 mV@50 mA cm^-2，462.8 mV@100 mA cm^-2)。Tafel斜率是評價催化劑的電化學活性的另一個重要指標。FeS₂ MS/NF的Tafel斜率為60 mV dec^-1，顯著低于RuO₂(132 mV dec^-1)和NF(154 mV dec^-1)，這表明FeS₂ MS/NF具有更快的電子轉移速率，從而顯著提高了其OER催化活性。

為了評估催化劑的穩定性，本文進一步在0.6 V的恒定電位下對FeS₂ MS/NF進行了長達170小時的測試。測試結果顯示，在170小時內，FeS₂ MS/NF的過電位基本保持不變，這表明FeS₂ MS/NF在堿性條件下對OER具有出色的穩定性。

本文的一系列的結構表征和分析證實了，OER后微球表面的硫大量溶解，形成了一層非晶FeOOH的殼層，而內核仍然保持了二硫化鐵的晶相。這種獨特的核殼結構使得本文的催化劑比傳統的FeOOH和FeS₂更具有導電性，而且非晶殼和大量的晶格缺陷可以優化催化劑對水和氧的吸附能，從而提高催化劑的OER性能。

本文的研究結果表明，Fe的氧化態從FeS₂增加到FeOOH，促進了水氧化的多電子轉移過程，S浸出形成的SO₄^2-結合OH^–吸附可以穩定OOH^*中間體，這均有利于OER，這也使得本文制備的催化劑的OER性能優于現有文獻中的Fe/S基非貴金屬催化劑。總之，本研究為OER催化劑的自優化重構功能層設計提供了一種有效的策略，并推動了電解水技術的發展。

Highly Efficient FeS₂@FeOOH Core-Shell Water Oxidation Electrocatalyst Formed by Surface Reconstruction of FeS₂ Microspheres Supported on Ni Foam, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123171.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123171.

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