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?廈大JACS：亞單層SbOx起大作用，顯著提升PtPb/Pt對甲酸直接氧化的催化活性

直接甲酸燃料電池(DFAFC)具有能量密度高、氧化動力學快、燃料交叉溫和、可用性廣等優點，被認為是一種很有前途的能源裝置。然而，對于其陽極甲酸氧化反應(FAOR)，大多數報道的鉑(Pt)基催化劑存在質量活性低和抗中毒能力差的問題。

此外，反應過程中生成的一氧化碳由于與Pt具有較強的結合能力，占據了Pt基催化劑的活性中心，直接導致了Pt基催化劑的失活。因此，開發活性高、穩定性好、抗中毒的鉑基催化劑是提高FAOR效率、促進DFAFC實際應用的關鍵。

近日，廈門大學卜令正和黃小青等在金屬間化合物Pt-Pb/Pt納米片表面構建了亞單層氧化銻催化劑(PtPb/Pt@sub-SbO_x NP)用于增強FAOR。表面亞單層SbO_x與金屬間化合物的結合使得它們表現出優異的FAOR性能: PtPb/Pt@sub-SbO_x納米粒子的FAOR比活性和質量活性(28.7 mA cm^-2和7.2 A mg_Pt^-1)分別比商業Pt/C高151和60倍；

此外，該催化劑在恒定電壓下連續運行7000秒后仍然保持最高的電流，并且經過穩定性測試后，其結構沒有發生明顯變化，表明PtPb/Pt@sub-SbO_x NP具有優異的穩定性。

相應的XPS和XAS結果共同表明，亞單層SbO_x能有效地影響Pt的局部配位環境，電子從Pb和Sb向Pt的轉移和連續Pt中心的還原促進了HCOOH的直接脫氫；同時，更活躍的Pt位點的產生極大地提高了FAOR的性能。此外，原位紅外光譜和對甲酸氧化過程的動力學研究進一步證實了亞單層SbO_x能夠抑制CO的生成并促進脫氫過程，進一步增強了PtPb/Pt@sub-SbO_x NPs的FAOR性能。

總的來說，該項研究證明，通過在金屬間化合物表面構建亞單層結構能夠有效提升FAOR性能，這為開發先進的FAOR催化劑提供了指導。

Sub-Monolayer SbO_x on PtPb/Pt Nanoplate Boosts Direct Formic Acid Oxidation Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04580

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