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物理所Nature子刊：硫化物固體電解質實現長循環全固態Li-In||TiS2電池

無機硫化物固態電解質，特別是Li₆PS₅X（X = Cl、Br、I），由于其高離子電導率和低成本，被認為是開發全固態電池的可行材料。然而，這類固態電解質在潮濕空氣環境中存在結構和化學不穩定的問題，并且缺乏與層狀氧化物正極活性材料的相容性。

在此，中科院物理所吳凡教授、李泓教授等人合成并系統研究了一類鋰離子導體Li_6+xM_xAs_1-xS₅I(M=Si, Sn)，制備了一種多功能硫化物電解質LASI-80Si。通過調整Si⁴⁺取代As⁵⁺的含量，在25°C下，LASI-80Si顆粒的離子電導率達到了10.4 mS cm^?1，活化能為0.20 eV。研究表明，額外的Li⁺離子占據了LASI-80Si的高能位點，激活了籠內協同遷移和低能壘的籠間遷移途徑。

圖1. 離子傳導機理的模擬研究

具體而言，由于LiI和Li₂S功能相的強吸濕性以及LASI-80Si的軟酸As⁵⁺與S^2?的緊密結合，LASI-80Si在空氣穩定性方面比LPSI和LPSC表現出更好的穩定性，因此產生的H₂S氣體更少，晶體結構更穩定。盡管LASI-80Si的氧化穩定性有限，但當與鋰離子負極和金屬硫化物正極(即TiS₂)耦合時，該電池表現出優異的循環穩定性(在2.44 mA cm^-2下循環62,500次)。

此外，LASI-80Si的超離子導電性、界面鈍化效應和電化學Li⁺補充功能使基于TiS₂的ASSB具有高初始CE(0.76 mA cm^?2時99.06%)、長循環壽命(0.76 mA cm^?2時1000次和2.44 mA cm^?2時62500次)、高倍率容量(24.45 mA cm^?2)、高面積載量(44.56 mg cm^?2)和高面積容量(9.26 mAh cm^?2)。

圖2. 倍率性能和高質量負載電池性能

Realizing long-cycling all-solid-state Li-In||TiS2 batteries using Li6+xMxAs1-xS5I (M=Si, Sn) sulfide solid electrolytes,?Nature Communications?2023 DOI:10.1038/s41467-023-39686-w

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