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深大王任衡AFM：顛覆傳統(tǒng)！水系電解液鹽濃度降低，析氫反應(yīng)反被抑制！

大規(guī)模的水系鋅電池（AZBs）儲(chǔ)能具有廣闊的前景，但其實(shí)際應(yīng)用受到了析氫反應(yīng)（HER）的阻礙，該反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致鋅金屬負(fù)極的穩(wěn)定性較差。

圖1 稀鹽水電解液析氫電化學(xué)

深圳大學(xué)王任衡等對(duì)稀鹽水電解液進(jìn)行線性掃描伏安法測試，發(fā)現(xiàn)隨著鹽濃度的降低，HER逐漸被抑制，這與之前的觀點(diǎn)相反。具體而言，這項(xiàng)工作利用多尺度計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征的結(jié)合，重新確定了稀鹽水電解液中HER的活性水的化學(xué)結(jié)構(gòu)。通過比較所有可能的局部水結(jié)構(gòu)的還原活性，證明了HER來源于Zn²⁺-溶劑化的水而不是自由水分子。此外，作者還發(fā)現(xiàn)，Zn²⁺可以被認(rèn)為是HER的促進(jìn)劑，增加其濃度可以引發(fā)更容易去質(zhì)子化的Zn²⁺-溶劑化水分子的出現(xiàn)，從而加速HER的發(fā)生。

圖2 用于識(shí)別還原水結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算

因此，每個(gè)Zn²⁺周圍的Zn²⁺溶劑化水的N(r)，以前被用作定義HER活性的描述符，應(yīng)該被電解液中Zn²⁺溶劑化水的總和取代。這樣的理解改變了有關(guān)HER起源的既定理論。作為預(yù)測電解液成分是否能導(dǎo)致惰性水化學(xué)的一個(gè)非常有洞察力的工具，它還提供了新的見解，指導(dǎo)定制設(shè)計(jì)合理的電解液系統(tǒng)以建立穩(wěn)定的AZBs。

圖3 Zn²⁺溶劑化水還原活性的演變及ZnSO₄電解液的結(jié)構(gòu)表征

A Universal Descriptor in Determining H2 Evolution Activity for Dilute Aqueous Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202306952

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