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浙江大學張兵AM:由木材衍生的獨立式碳基電極實現工業級制氫

浙江大學張兵AM:由木材衍生的獨立式碳基電極實現工業級制氫
電化學水分解利用可再生電力生產高純氫氣是一種有前景的可持續能源策略。在高電流密度下,大量氫氣通過析氫反應(HER)快速擴散,大大降低了電解水的能源效率和可擴展性,從而對高效穩定的電催化劑提出了要求。迄今為止,Pt基催化劑被認為是性能最優異的HER電催化劑,但存在稀缺性和成本高的問題。為了解決這些問題,人們投入了大量的精力來開發高效的非貴金屬電催化劑,以取代昂貴的Pt/C基催化劑。
然而,大多數報道的電催化劑只能在低電流密度(≤500 mA cm-2)或低輸出(總電流≤200 mA)下運行良好,并且在使用粘結劑制備電極時受到催化劑脫落導致的穩定性差的影響,這些都嚴重限制了大規模的水電解制氫。
基于此,浙江大學張兵等人通過將Ni納米顆粒包覆在氮摻雜碳化木骨架中構建了一種碳電極(Ni@NCW),該催化劑也不負眾望的實現了高效析氫。
浙江大學張兵AM:由木材衍生的獨立式碳基電極實現工業級制氫
本文通過標準的三電極體系,在0.5 M H2SO4中測試了獨立Ni@NCW電極的電催化HER性能。為了研究Ni@NCW-2.0催化劑的分層多孔結構和獨立電極形式對催化劑HER催化性能的影響,本文還制備了Ni@NCW-2.0粉末并通過Nafion將其涂覆碳紙(CP)上并與Ni@NGP-2.0(使用石墨板代替碳化木)和商業Pt/C進行對比。
根據線性掃描伏安(LSV)曲線可以發現,商業Pt/C在酸性介質中表現出優異的催化活性,Ni@NCW-2.0也以相對較低的過電位(158 mV)達到10 mA cm-2的電流密度。更加重要的是,與Ni@NCW-2.0/CP(445和509 mV)和Ni@NGP-2.0(365和405 mV)相比,Ni@NCW-2.0電極在電流密度為50和100 mA cm-2時,過電位僅分別為267和304 mV,表現出更高的催化活性。
值得注意的是,Ni@NCW-2.0只需要381 mV的小過電位就可以實現500 mA cm-2的大電流密度,這大大低于Ni@NCW-2.0/CP和Ni@NGP-2.0催化劑的過電位。此外,本文還對利用不同三聚氰胺量制備出的Ni@NCW進行了堿性HER催化活性測試。LSV曲線表明,Ni@NCW-2.0在酸性和堿性介質中都表現出良好的催化活性。
其中Ni@NCW-2.0在20、50、100 mA cm-2電流密度下(1 M KOH)的過電位分別為70、158、240 mV,優于Ni@NCW-1.0(123、241、302 mV)和Ni@NCW-1.5(118、225、276 mV),這說明氮摻雜可以優化Ni@NCW的HER性能。
Ni@NCW-2.0除了在酸性和堿性介質中展現出優異的HER活性,其也表現出非凡的電催化穩定性,Ni@NCW-2.0電極在高電流密下(500 mA cm-2@0.5 M H2SO4,1000 mA cm-2@1 M KOH)運行100小時后仍能保持優異的HER催化活性。
浙江大學張兵AM:由木材衍生的獨立式碳基電極實現工業級制氫
本文的研究結果表明,得益于催化劑的多孔結構和獨立活性位點的優勢,其可以直接用作酸性和堿性介質中的HER電極,并具有良好的動力學特性。令人印象深刻的是,這種Ni@NCW電極可以在AEMWA裝置中提供4.0 A的工業級電流,并具有非凡的穩定性。
基于本文的實驗結果和理論計算結果還可以得知,N摻雜碳層不僅可以調控催化劑的電子性能,還可以促進電荷轉移以增強催化劑的電導率,顯著提高催化劑的HER活性。
此外,優化的水解離能壘和△GH*表明,Ni納米粒子和N摻雜碳層之間的協同作用有助于催化劑實現優異的HER性能。綜上所述,本文基于天然木材的原位合成策略為制備穩定、高效的三維分層多孔碳電極提供了可行和可持續的路徑,從而實現了先進的電化學能量轉換。這項工作的結果也證明了Ni@NCW碳電極在實際AEMWA中的巨大應用潛力,可用于實現工業級產氫。
浙江大學張兵AM:由木材衍生的獨立式碳基電極實現工業級制氫
Wood-Derived Freestanding Carbon-based Electrode with Hierarchical Structure for Industrial-Level Hydrogen Production, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202304917.
https://doi.org/10.1002/adma.202304917.

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