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陳人杰/李麗NML：通過(guò)增加成核過(guò)電位實(shí)現(xiàn)高可逆的鋅金屬負(fù)極

枝晶的形成嚴(yán)重影響了鋅離子電池（ZIBs）的進(jìn)一步發(fā)展。增加成核過(guò)電位對(duì)實(shí)現(xiàn)金屬離子的均勻沉積起著至關(guān)重要的作用。然而，據(jù)悉，這一策略還沒(méi)有引起研究人員的足夠重視。

圖1 過(guò)電位對(duì)鋅沉積過(guò)程影響的示意圖和不同電解液沉積鋅的形貌

北京理工大學(xué)陳人杰、李麗等將L-酒石酸鈉（Na-L）這種典型的絡(luò)合劑引入ZnSO₄（ZS）電解液中，以調(diào)節(jié)無(wú)枝晶的ZIBs的成核過(guò)電位。

實(shí)驗(yàn)和理論模擬顯示，L-酒石酸陰離子（L-）可以進(jìn)入Zn²⁺的初級(jí)溶劑化殼，減少H₂O分子的數(shù)量并適當(dāng)增加去溶劑化能壘。此外，Na⁺可以優(yōu)先吸附在Zn金屬負(fù)極上，并在突出的Zn突起周圍誘導(dǎo)出一個(gè)動(dòng)態(tài)靜電屏蔽層，從而阻礙簡(jiǎn)單的針狀Zn沉積。

圖2 Na?L在鋅沉積中作用的物理化學(xué)研究

因此，在Na-L添加劑的作用下，改性電解液（ZS-Na-L）中的Zn成核過(guò)電位可以從28.3 mV增加到45.9 mV。

因此，ZS-Na-L電解液使Zn-Cu電池在電流密度為10 mA cm^-2的情況下，在600次循環(huán)中具有約99.8%的高庫(kù)侖效率（CE）。此外，在10 mA cm^-2的電流密度下，具有優(yōu)化電解液的Zn-Zn電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的Zn沉積，持續(xù)時(shí)間約為500小時(shí)。

最后，具有高質(zhì)量負(fù)載Li₂MnO₄（LMO）正極（約12 mg cm^-2）的Zn全電池在500次循環(huán)后提供了90 mAh g^-1的穩(wěn)定放電容量。這些結(jié)果證明了成核過(guò)電位對(duì)鋅沉積的重要性，并為其他金屬負(fù)極提供了一個(gè)研究范式。

圖3 電化學(xué)性能研究

Highly Reversible Zn Metal Anodes Enabled by Increased Nucleation Overpotential. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01136-z

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