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?大化所/北林ACS Catal.：計算+實驗！揭示Ru基催化劑上CO2甲烷化的內(nèi)在機理

CO₂甲烷化不僅為減少CO₂排放，而且為天然氣工業(yè)中的氫能儲存和甲烷利用提供了有效途徑。其中，金屬Ru在CO₂甲烷化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性，因此人們對Ru基催化劑上CO₂甲烷化反應(yīng)的催化機理進行了大量的研究。Ru納米粒子的尺寸在Ru基納米催化中起著至關(guān)重要的作用，并且Ru的金屬尺寸直接受載體的控制。

當(dāng)以可還原氧化物為載體時，強烈的金屬-載體相互作用以及可還原氧化物可能參與的CO₂活化作用使得Ru納米催化劑的催化性能發(fā)生變化。因此，由于實際催化劑中金屬尺寸和載體效應(yīng)的共同作用，Ru納米催化劑上CO₂甲烷化的真正活性中心和相應(yīng)的催化機理仍然難以捉摸。

近日，中國科學(xué)院大連化物所楊小峰和北京林業(yè)大學(xué)張?zhí)煊?/strong>等以惰性SiC作為載體合成了Ru模型納米催化劑(Ru/SiC)，然后利用原子層沉積技術(shù)(ALD)沉積氧化鋁來調(diào)控CO₂甲烷化反應(yīng)的金屬活性位點。密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru納米催化劑在CO₂甲烷化反應(yīng)中的催化行為與Ru納米顆粒通過HCOO*中間體進一步甲烷化所暴露的(0001)臺階位點有關(guān)，并且Al₂O₃優(yōu)先沉積在(101)表面和B5位點。

此外，微觀動力學(xué)模擬結(jié)果表明，H₂和CO₂在Ru表面的競爭活化削弱了催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性，而在CO₂甲烷化反應(yīng)中，由于中間產(chǎn)物的毒化作用，Ru納米催化劑的(101)表面加氫能力較低，對CO₂轉(zhuǎn)化的貢獻較小。同時，氧化鋁層的存在也提高了釕納米催化劑的抗團聚能力，使其在高溫預(yù)處理條件下仍能保持催化活性。

實驗結(jié)果表明，在Ru納米催化劑上，CO₂加氫可以在250 °C下開始。在Ru/SiC和氧化鋁包覆的xAl-Ru/SiC催化劑(x<70)上可以獲得優(yōu)異的CO₂反應(yīng)活性和CH₄選擇性(>98%)；同時，70Al-Ru/SiC催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化率略有下降，而100Al-Ru/SiC催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化率幾乎是70Al-Ru/SiC催化劑的2倍。此外，研究人員在350 °C下對Ru/SiC和50Al-Ru/SiC催化劑進行了CO₂加氫反應(yīng)。

結(jié)果顯示，這兩種催化劑具有良好的CO₂轉(zhuǎn)化率，并且在連續(xù)反應(yīng)過程中具有良好的長期穩(wěn)定性；并且，50Al-Ru/SiC在反應(yīng)后的Ru顆粒的尺寸沒有明顯變化，表面晶面和Al₂O₃覆蓋層幾乎保持完整。綜上，該項研究證明了納米Ru催化劑上CO₂甲烷化反應(yīng)具有結(jié)構(gòu)反應(yīng)性，并且反應(yīng)動力學(xué)對CO₂甲烷化反應(yīng)機理有重要影響。

Intrinsic Mechanism for Carbon Dioxide Methanation over Ru-Based Nanocatalysts. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02502

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