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浙工大王鴻靜Nature子刊：CuSA-Rh MAs/CF同時電化學合成苯胺和生物質升級

有機電催化轉化是低成本有機化合物綠色轉化為高價值化學品的重要途徑，但迫切需要開發高效的電催化劑。基于此，浙江工業大學王鴻靜副教授等人報道了一種Cu單原子分散的銠金屬烯陣列在Cu泡沫上的電催化劑（Cu_SA-Rh MAs/CF），并用于陰極硝基苯電還原反應和陽極甲醇氧化反應。

在耦合電催化體系中，Cu泡沫上的Cu_single-atom-Rh MAs僅需1.18 V的低電壓即可達到100 mA cm^-2的電流密度，生成苯胺和甲酸，硝基苯轉化/苯胺選擇性高達~100%，甲酸法拉第效率（FE）超過90%，實現了高價值化學品的合成。

通過DFT計算，作者研究了分離Cu單原子與Rh宿主之間的電子結構效應，以及Cu_SA-Rh MAs/CF電催化活性增強的機理。Rh宿主周圍負電荷的積累，而Cu單原子由于電荷損失而具有正電荷性質，表明了隔離Cu單原子引入后Rh局部化的富電子性質。

投影偏態密度（PDOSs）顯示了Rh-4d軌道與Cu-3d軌道的強烈重疊，揭示了孤立的Cu單原子與Rh宿主之間有效的位對位電子轉移，有助于優化電子結構，從而促進電催化反應。

此外，由于Cu單原子與Rh宿主之間的電子相互作用，Cu_SA-Rh與Ph-NO₂*之間的電子轉移（0.19 e）小于Rh與Ph-NO₂*之間的電子相互作用（0.25 e），導致Cu_SA-Rh與Ph-NO₂*之間的電子相互作用減少，從而減弱了Ph-NO₂*對Cu_SA-Rh的結合。

結果表明，孤立的Cu單原子與Rh宿主之間的電子相互作用導致d帶中心下移，催化劑與吸附物之間的電子相互作用減少，從而促進了反應物向關鍵中間體的快速轉化，并優化了目標產物的脫附。

Atomically dispersed Cu coordinated Rh metallene arrays for simultaneously electrochemical aniline synthesis and biomass upgrading. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41423-2.

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