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李巨/董巖皓/張俊英/唐子龍EES: 用于高倍率鋰離子電池的前沸石骨架超級MIEC負極

鋰離子電池的關鍵部件是電池電極，它必須是有效活化能小于250 meV的超快混合離子和電子導體（super-MIEC）。在不同的材料類別中，晶格擴散材料很少出現小于250 meV的擴散能勢壘，但在表面擴散材料中常見，這通常需要孔徑d>2 ?的主框架。眾所周知的框架結構，如內徑范圍為~3~10 ?的沸石、PBA和MOF等可吸收大量的H₂O、H₂和CO₂分子。然而，這些大孔開放骨架由于孔徑過大而不會存儲過多的堿金屬原子，因此不適用于能量密集型快充鋰離子電池。

在此，美國麻省理工學院李巨教授、董巖皓博士聯合北京航空航天大學張俊英教授、清華大學唐子龍教授等人將“前沸石”骨架定義為具有直徑小于H₂O尺寸的滲透開孔的晶體，因此一般不包括水吸附和分子吸附，同時允許Li⁺的表面擴散式超快速傳輸。

作者主要對包含多價TM的前沸石骨架感興趣，并證明這些骨架如果具有電子導電性，通常都是超級MIECs。

進一步，作者展示了此類前沸石骨架的結構和化學設計標準，特別是含有多價Nb、W和Ti的Wadsley-Roth氧化物（WRO）結構，并具有約2.5（大多數在2.33~2.8之間）的陰離子與陽離子比（ACR）。

電化學測試表明，該骨架支持在約30 C的高倍率下進行全充電循環，其充電體驗可與汽油車相媲美，同時減少與電解液的接觸和副反應并將循環壽命提高至10000次循環。

圖1. 超級MIEC負極的結構表征和電化學性能

研究表明，WRO MIECs的孔隙擴散與鋰插層化合物的孔隙擴散不同，存在偏心鋰存儲和低配位遷移鞍點。

晶格中每個原子的低拓撲約束和大宿主自由體積應該是軟聲子、低熱膨脹系數、低配位數Li⁺存儲和類表面擴散的根本原因，類似于其他開放框架，如沸石、PBAs和MOF。

基于這些指南，作者合成了具有前所未有性能的新化合物（Nb₉W₄Ti₄O_42.5, NWT944）和晶體尺寸粗化的H-Nb₂O₅（> 20 μm單晶）。通過反復試驗，作者發現Nb是形成WRO結構的基準元素，W有利于提高晶體密度和能量密度，Ti有利于提高結構穩定性。

考慮到循環壽命指標，NWT944和H-Nb₂O₅-B可作為超級MIEC負極中的最佳候選者。總之，這項工作為開發用于高倍率電池的超級MIEC負極提供了獨特的物理見解。

圖2. 超級MIEC負極的晶格結構特征

Pre-zeolite framework super-MIEC anodes for high-rate lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02918A

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