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由于具有提高碳負極容量和動力學的雙重潛力，硫摻雜策略引起了鉀離子電池（PIBs）碳負極的廣泛興趣。因此，了解硫的摻雜和儲鉀機制對于指導高性能硫摻雜碳負極的結構設計和優化至關重要。

在此，北京大學侯仰龍教授等人通過簡單的兩步策略成功合成了硫含量為6.4 at.%的硫摻雜硬碳（SHC），并以此為例來揭示硫摻雜機制和硫在鉀存儲中的作用。其中，SHC的合成過程如下：首先，通過水熱法預碳化D-葡萄糖得到富碳多糖前體；然后，在熔融硫的參與下通過同時碳化-硫化所獲得的前體成功合成了SHC。

系統的結構表征表明，硫化步驟的有效性可概括如下：1）大量硫分子蝕刻碳骨架，導致微孔尺寸擴大和石墨化程度降低；2）少量硫原子選擇性取代碳原子促進硫摻雜；3）蝕刻后殘留的硫分子碎片被限制在微孔中。此外，合成高硫碳的硫原子構型主要為噻吩-硫和微量硫分子片段，前者來源于硫對碳的選擇性取代，后者來源于硫化后的殘渣。

圖1. SHC和HC的儲鉀性能

進一步，作者通過電化學測試和深入的原位/非原位表征及理論計算揭示了摻雜硫在鉀存儲中的多方面作用:（1）噻吩-硫和硫分子片段作為電化學活性位點；（2）噻吩-硫加入碳骨架有助于增強K⁺插層動力學。SHC的儲鉀過程包括三個步驟：K⁺與硫分子碎片和噻吩-硫在高壓區的可逆反應；K⁺儲存在中壓區的微孔中；K⁺插層到低壓區的碳夾層中。

因此，作為K半電池中的負極進行測試時，SHC顯示出比普通HC顯著改善的可逆比容量（405.2 mAh g^-1@0.05 A g^-1）、倍率性能（86.1 mAh g^-1@10 A g^-1）和循環穩定性（2 A g^-1下循環1500次后容量為128.2 mAh g^-1）。此外，基于SHC負極組裝的鉀離子混合電容器（PIHC）表現出高能量/功率密度及非凡的循環穩定性，在2 A g^-1下循環5000次后容量保持率為95%。總之，這項工作成功揭示了PIBs硫摻雜碳負極中硫的摻雜和儲鉀機制。

圖2. SHC的鉀離子存儲機制

Sulfur-Doped Carbon for Potassium-Ion Battery Anode: Insight into the Doping and Potassium Storage Mechanism of Sulfur, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09845

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?北大侯仰龍ACS Nano：鉀離子電池硫摻雜碳負極的硫摻雜和儲鉀機制

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