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清華大學劉凱團隊ACS Nano:平衡鋰鹽和溶劑的供體數實現高性能鋰金屬負極

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傳統碳酸鹽電解質中鋰沉積/剝離的可逆性較低,阻礙了鋰金屬電池的發展。
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在此,清華大學劉凱教授團隊提出具有中等供體數(DN)的溶劑和LiNO3作為唯一鹽的組合,由于其在普通溶劑中的溶解度或解離度較低而鮮有工作報道。
該研究發現當LiNO3作為唯一鹽時,溶劑的DN值與Li沉積行為的可逆性高度相關。即使在普通或中等濃度下,LiNO3與中等 DN 溶劑的組合也表現出準濃縮電解質的性質。
由于LiNO3的解離(通常對應于過高的 DN)可以實現低電導率或過度溶劑分解的高可逆性。因此,該工作通過優化溶劑與鋰鹽組合,鋰沉積/剝離的庫侖效率高達99.6%。
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圖1. 溶劑選擇
總之,該工作通過對鋰鹽和溶劑的DN進行精細調整提出了一種用于高性能鋰金屬負極的電解質組合。特別是LiNO3,通常以添加劑發揮作用,被用作電解質中的唯一鹽。DMI是一種尿素基分子,具有中等DN和對LiNO3具有高溶解度可作為溶劑確保LiNO3在電解液中穩定存在。
這種組合產生了一種溶劑性差的溶劑化結構,否則只能在更高濃度下與其他鋰鹽一起實現。在此基礎上,作者提出了DN作為篩選適合LiNO3作為鋰鹽的溶劑以獲得高庫侖效率。因此,該項工作將擴大溶劑和鋰鹽的選擇范圍。
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圖2. 電池性能
Tuning and Balancing the Donor Number of Lithium Salts and Solvents for High-Performance Li Metal Anode ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c05016

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