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葉金花/宋輝/林惠文JACS: 光誘導TiO2表面Cu位點動態重構，實現低溫MSR制氫

氫氣可作為一種替代化石燃料的清潔能源和化工原料，對于人類社會的可持續發展具有重要意義。在水重整的過程中使用穩定的液體(例如CH₃OH)可以釋放出H₂，并且可以安全地儲存和運輸H₂。

目前，使用代表性的銅基催化劑進行甲醇水蒸氣重整(MSR)的最新工藝通常在相對較高的反應溫度(250-350 °C)下進行，消耗大量的能量投入；而通過水相甲醇重整低溫制取H₂，仍然需要貴金屬催化劑和/或高反應壓力來充分活化CH₃OH和H₂O分子。

因此，開發一種新的策略來使MSR在非貴金屬催化劑的溫和條件下高效生產H₂具有重要意義。

基于此，日本國立物質材料研究所葉金花、宋輝和東南大學林惠文等提出了一個簡單的光活化策略，利用TiO₂與紫外光之間的強相互作用，調控Cu活性中心的動態組成和結構變化，有利于Cu/TiO₂催化劑在低溫MSR制氫反應中的表面催化行為。

具體而言，在黑暗條件下，通過TiO₂激活CH₃OH產生的*CH₃O物種的積累誘導Cu氧化重構成Cu₂O；一旦施加光，來自TiO₂的紫外激發的電子可以將氧化態Cu₂O還原成金屬Cu，從而促進吸附質的解離。

此外，由于金屬Cu的等離子體性質，可以利用可見光產生熱載流子，這些熱載流子可以與TiO₂中的電荷載流子協同作用，進一步促進表面反應。這樣的協同光活化過程以及由此產生的結構優化，共同促進了動態光催化的性能。

性能測試結果顯示，考慮到低強度的太陽輻照，優化的Cu/TiO₂在低光子通量(512.0 mW cm^-2，300-800 nm)和170 °C下顯示出1724.1 μmol g^-1 min^-1的H₂產生率，優于大多數傳統的光催化和熱催化過程。

同時，反應產物中僅觀察到有微量的CO副產物，表明Cu/TiO₂對MSR具有優異的選擇性。

總的來說，該項工作利用光-物質-反應物強相互作用的優點，實現了對Cu催化劑活性中心的原位調控，進而為構建高效穩定的反應中心提供了新方案。

Light-Induced Dynamic Restructuring of Cu Active Sites on TiO₂ for Low-Temperature H₂ Production from Methanol and Water. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06688

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