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福建物構所張健/李巧紅AFM：外亥姆霍茲平面調節和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負極

金屬鋅是一種很有前途的水溶液儲能裝置的負極，但鋅基電池存在不可控的枝晶生長和腐蝕，導致循環壽命短和庫侖效率(CE)低。

在此，中國科學院福建物質結構研究所張健、李巧紅等人采用硫酸鋅、氯化銅和聚N-二烯丙基甲基氯化按(PDADMAC)等組成復合電解質—PDADMACCuCl₂-ZnSO₄，同時重建外Helmholtz平面(OHP)，并對高可逆鋅負極的Zn表面進行均勻化。此外，拉曼光譜、X射線光電子能譜、X射線衍射、密度泛函理論計算和電化學測試等證實氯離子的加入促進了PDADMAC在雙電層OHP上的吸附，并通過調節電場來控制Zn沉積過程。

同時，通過Cu²⁺在Zn表面的反應實現Zn表面的原位均勻化。因此，Zn//Zn對稱電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長時間的循環2407小時，在10 mA cm-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時。在15%放電深度下，430次循環可達到99.3%的高平均CE。

圖1. 作用機制

總之，該工作開發了一種獲得高電阻率鋅負極的策略，該負極具有OHP調節且采用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄作為電解液，可以完成氫氧化物的生成。Zn//Zn對稱電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長時間的循環2407小時，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時。在15%放電深度下，430次循環可達到99.3%的高平均CE。

最后利用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄電解液對衍生的ZIF-8-800的改性能力，將PDADMAC-CuCl₂– ZnSO₄添加到Zn//I₂電池中, 在4450次循環后達到了100%以上的高容量保留率。因此，該工作為高可逆鋅負極的EDL研究提供了新的視角。

圖2. 電池性能

Outer Helmholtz Plane Regulation and In Situ Zn Surface Reconstruction for Highly Reversible Zn Anodes Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202308023

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福建物構所張健/李巧紅AFM：外亥姆霍茲平面調節和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負極

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