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加入增塑劑是促進離子在固態聚合物電解質（SPE）中傳導的有效方法。然而，這種導電性的提高往往是以降低機械性能為代價的，這會使電解質膜更難加工，并增加安全隱患。

圖1 交聯PEO的超細Al-O納米團簇的設計、合成和表征

上海科技大學謝琎等提出了一種新型的H₂O引發交聯策略來制備超細納米團簇增強的高韌性增塑劑包聚合物固態電解質。

具體來說，通過精確控制H₂O的用量，三甲基鋁(TMA)官能化的聚環氧乙烷(PEO)鏈可以原位轉變為宏觀上三維相互連接、微觀上Al-O納米團簇交聯的網絡，其中含有高濃度的增塑劑。

即使Al-O團簇、琥珀腈（SN）和LiTFSI等增塑劑的總重量百分比超過75%，聚合物包增塑劑固體電解質仍表現出優異的機械性能，拉伸性為4640%，韌性為3.87×104 kJ m^-3。

圖2 電解質的電化學性能

此外，SN溶解的鋰鹽形成了連續快速的離子傳導途徑，在30℃時離子傳導率高達1.41 mS cm^-1。穩定的機械性能和高離子電導率使得采用該增塑劑包聚合物固態電解質的LiFePO₄/Li電池能夠在30℃下以1C（1C=170 mAh g^-1）穩定循環1000次以上，容量保持率達到98.6%。

這種原位合成策略可用于交聯分子量范圍從10,000到8,000,000 g mol^-1的PEO鏈。這展示了將該方法作為工具箱應用于制備其他高性能交聯增塑劑包聚合物-固態電解質的前景。

圖3 全電池性能

A H2O-initiated Crosslinking Strategy for Ultrafine Nanoclusters Reinforced High Toughness Polymer-In-Plasticizer Solid Electrolyte. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304712

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上科大謝琎AM：H2O引發交聯策略構建高拉伸/韌性聚合物固態電解質！

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