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鄭州大學(xué)陳衛(wèi)華AFM：Fe-N-C鍵電催化驅(qū)動(dòng)可靠的SEI和快速的動(dòng)力學(xué)

磷具有高容量和低氧化還原電位的特點(diǎn)，這使其成為未來(lái)鈉離子電池的一種有前景的負(fù)極材料。然而，其實(shí)際應(yīng)用受限于較差的耐久性和緩慢的動(dòng)力學(xué)。

圖1 P/Fe-N-C的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特征

鄭州大學(xué)陳衛(wèi)華等提出了一種創(chuàng)新的原位電化學(xué)自驅(qū)動(dòng)策略，將磷納米晶體（≈10 nm）嵌入富含F(xiàn)e-N-C的三維碳框架（P/Fe-N-C）中。

作為鈉離子電池的負(fù)極，它在比容量（0.4 A g^-1時(shí)為1300 mAh g^-1）、循環(huán)穩(wěn)定性（20 A g^-1時(shí)循環(huán)10000次后容量保持率為72%）和倍率性能（100 A g^-1時(shí)為267 mAh g^-1）方面具有競(jìng)爭(zhēng)力。此外，在軟包電池中進(jìn)行了應(yīng)用測(cè)試，其顯示出220 Wh kg^-1的高能量密度。

圖2 電化學(xué)性能研究

通過TEM和XPS研究原位電化學(xué)自驅(qū)動(dòng)過程，作者發(fā)現(xiàn)FeP在第一次充電過程中不可逆地轉(zhuǎn)化為P和Fe，F(xiàn)e在隨后的氧化還原反應(yīng)中缺失，從根本上改變了氧化還原反應(yīng)，從FeP/Na₃P變成了P/Na₃P。

此外，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果（XPS、TEM和原位DEMS）和理論計(jì)算，合理地提出了Fe-N-C在電化學(xué)過程中的協(xié)同電催化機(jī)理（界面催化和P-P解離催化）。具體來(lái)說，電極上形成的Fe-N-C催化位點(diǎn)加速了電解液中氟的釋放，從而增強(qiáng)了Na⁺傳導(dǎo)的SEI。

此外，F(xiàn)e-N-C催化位點(diǎn)的存在可提高Na_XP的吸附能，有效催化P還原為Na₃P，改善P負(fù)極的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此，P/Fe-N-C復(fù)合材料具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性、高放電容量和快速倍率能力，這種協(xié)同催化機(jī)制為設(shè)計(jì)高容量充電電池電極提供了新的思路。

圖3 理論計(jì)算

Electrocatalysis of Fe-N-C Bonds Driving Reliable Interphase and Fast Kinetics for Phosphorus Anode in Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305803

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