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ACS Catalysis：GDQD/GNQDRu上高Ru單原子負(fù)載，用于高效加氫脫鹵和加氫脫芳

原子分散的金屬催化劑可以最大限度地提高原子利用率，因此表現(xiàn)出比其塊體和納米材料優(yōu)異的催化活性。然而，SAC受到其有限的金屬原子負(fù)載的限制，特別是對于貴金屬，其顯著低于商業(yè)基準(zhǔn)，因此限制了其催化活性。

合成SAC有兩種傳統(tǒng)的合成策略，即“自上而下”和“自下而上”。

“自上而下”策略從大塊催化劑載體開始，例如碳納米片或納米管，隨后化學(xué)形成用于金屬原子限域的空位。然而，由于空位大小難以均勻控制，有限的空位將導(dǎo)致形成金屬團簇或高金屬負(fù)載量的納米顆粒。

“自下而上”的策略通常從金屬負(fù)載的有機前體開始，例如金屬-有機框架。然而，金屬原子的過量添加也傾向于在隨后的高溫?zé)徇^程中聚集成團簇。因此，需要開發(fā)新的SAC合成，以克服上述問題。

近日，華南師范大學(xué)黃明智和辛辛納提大學(xué)Dionysios D. Dionysiou等報道了一種利用石墨炔/γ-石墨炔量子點(GDQD-Ru/GNQD-Ru)合成高Ru負(fù)載量的SAC的新方法。

結(jié)果表明，與塊狀碳納米片相比，基于石墨炔/γ-石墨炔量子點的碳納米片合成策略顯著提高了單原子Ru的負(fù)載量，Ru載量在GDQD-Ru中為27.6 wt%，在GNQD-Ru中為16.0 wt%，分別比報道的Ru SAC高約7倍和4倍；并且，GDQD-Ru和GNQD-Ru中70%以上的Ru中心以零氧化態(tài)(Ru⁰)存在。

更重要的是，GDQD-Ru/GNQD-Ru催化劑能夠選擇性地將劇毒污染物轉(zhuǎn)化為有用的產(chǎn)品，其對氯酚類化合物具有良好的催化活性和選擇性(> 99%)，并且在連續(xù)的加氫脫鹵和加氫脫芳烴反應(yīng)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

研究人員采用密度泛函理論(DFT)和EXAFS研究了Ru單原子在GDQD-Ru (sp-N摻雜石墨炔和本征石墨炔)和GNQD-Ru (sp-N摻雜γ-石墨炔和本征γ-石墨炔)中可能的吸附位的幾何結(jié)構(gòu)。

理論計算表明，4-CP在Ru單原子位點上加氫脫鹵和加氫脫芳的自由能路徑證實了4-CP轉(zhuǎn)化的限速步驟可能是水脫附、氯吸附和環(huán)己醇脫附；在相同的反應(yīng)條件下，基于石墨炔的Ru位比基于γ-石墨炔的Ru位點更容易實現(xiàn)H₂驅(qū)動的4-CP轉(zhuǎn)化。

綜合實驗和理論分析，石墨炔比γ-石墨炔具有更好的Ru單原子負(fù)載和氯酚選擇性轉(zhuǎn)化性能。綜上，該項工作為利用石墨炔/γ-石墨炔量子點合成高貴金屬負(fù)載量的SAC以及高選擇性地將有毒的氯酚類污染物加氫脫鹵和加氫脫芳提供了一種新的方法。

High-Loading Single-Atom Ru Catalysts Anchored on N-Doped Graphdiyne/γ-Graphyne Quantum Dots for Selective Hydrodehalogenation and Hydrodearomatization. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01390

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