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?支春義/汪冬紅JACS：激活Te的可逆六電子轉(zhuǎn)移化學(xué)，實(shí)現(xiàn)高性能鋅電池

硫族化合物，特別是碲（Te），作為轉(zhuǎn)換型陰極，在具有豐富價(jià)態(tài)供應(yīng)和高能量密度的鋅電池（ZBs）中具有很好的前景。然而，Te的轉(zhuǎn)化反應(yīng)通常局限于Te^2-/Te⁰氧化還原在約0.59 V（相對(duì)于Zn2+/Zn）時(shí)具有低電壓平臺(tái)，而不是預(yù)期的Te⁰到Teⁿ⁺的正價(jià)轉(zhuǎn)化，這抑制了Te基電池向高輸出電壓和能量密度的發(fā)展。

圖1. 激活Te的多價(jià)轉(zhuǎn)化反應(yīng)

香港城市大學(xué)支春義、安徽工業(yè)大學(xué)汪冬紅等通過使用高濃度的含Cl-電解質(zhì)（Cl-是強(qiáng)親核體），首次成功激活了所需Te^2-/Te⁰/Te²⁺/Te⁴⁺可逆氧化還原行為，并實(shí)現(xiàn)了多達(dá)六電子轉(zhuǎn)移。研究發(fā)現(xiàn)，該電池分別在1.24、0.77和0.51 V的電壓下達(dá)到三個(gè)平坦的放電平臺(tái)，總?cè)萘繛?02.7 mAh g^-1。但是，由于Teⁿ⁺離子不可避免地會(huì)發(fā)生溶解/分解，因此需要進(jìn)一步開發(fā)用于Zn∥Te電池的電解液。

圖2. 抑制Teⁿ⁺溶解以延長(zhǎng)循環(huán)壽命

為提高Teⁿ⁺產(chǎn)物的穩(wěn)定性并增強(qiáng)其循環(huán)穩(wěn)定性，這項(xiàng)工作制備了一種基于改性離子液體 (IL) 的電解液，從而獲得了一種高性能Zn∥Te電池，該電池具有高單體容量（7.13 mAh cm^-2）、高能量密度（542 Wh kg_Te^-1或227 Wh L_{正極+負(fù)極}^-1）、優(yōu)異的循環(huán)性能以及基于400 mAh級(jí)軟包電池的低自放電率。這些結(jié)果加深了人們對(duì)電池中Te化學(xué)的理解，為先進(jìn)的鋅電池開辟了一條有前景的途徑。

圖3. 高面容量Zn∥Te電池性能

Tellurium with Reversible Six-Electron Transfer Chemistry for High-Performance Zinc Batterie. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06488

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