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地球上儲量豐富的過渡金屬氧化物是很有前途的生物質醇氧化電催化劑。基于此，山東大學于小雯教授和劉宏教授等人報道了選擇CoO和Co₃O₄作為具有代表性的氧化鈷催化劑，在碳纖維紙（CFP）電極上生長，揭示了催化劑的電子結構與氧化甘油、二醇和一元醇的催化活性之間的相互作用。

對于甘油氧化，CoO/CFP電極只需1.32 V即可達到10 mA cm^?2，比Co₃O₄/CFP電極的電位低120 mV。CoO/CFP電極還可以從生物質醇的氧化中以高選擇性和低能耗生產高附加值產品，如甲酸酯、乙酸酯和乙醇酸酯。

通過DFT計算，作者研究了CoO性能優于Co₃O₄的原因，并揭示了它們的電子結構和催化性能。對于CoO和Co₃O₄，費米能級附近的PDOS主要由Co 3d軌道填充，表明Co位點在催化過程中起主要作用。

Co₃O₄表現出更負的d，說明它的吸附強度相對較弱，對比CoO難以有效活化吸附劑。通常，活性位點上的自旋電荷密度越大，活性位點與吸附物之間的電子轉移就越快。

作者分別模擬了(200)面CoO和(110)面Co₃O₄對不同醇類的吸附吉布斯自由能（?G_ads），?G_ads越負，吸附能力越好。計算結果表明，CoO(200)比Co₃O₄(110)具有更好的吸附活性。此外，各種醇類在CoO(200)表面的初始ΔG_ads均超過-3.00 eV，表明這些醇類可以被有效活化，從而更有利于進一步氧化。

Polyhedral Coordination Determined Co-O Activity for Electrochemical Oxidation of Biomass Alcohols. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202301572.

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于小雯/劉宏AEM：多面體配位測定電化學氧化生物質醇的Co-O活性

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