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聶仁峰/張躍興ACS Catalysis：Ni-ReOx表面協同促進糠醛溫和加氫制四氫糠醇

在本文中，鄭州大學聶仁峰教授和德州學院張躍興教授等人報道了利用連續浸漬法制備了Ni-ReO_x雙金屬催化劑（Ni-ReO_x/TiO₂），其在溫和反應條件下對糠醛（FAL）加氫制取四氫糠醇（THFOL）具有極強的催化活性。例如，Ni-5ReO_x/TiO₂具有較高的FAL初始反應速率（439.4 mmol/g_-Ni/h）和THFOL生成速率（80.4 mmol/g_-Ni/h），分別是Ni/TiO₂的13.2倍和6.6倍。

此外，該催化劑對多種呋喃醛具有通用性，可循環使用5次，性能相對穩定，具有較大的工業應用潛力。

通過DFT計算，作者研究了Ni和Ni-ReO_x上的活性位點和吸附模式。H₂在Ni(111)和ReO_x/Ni(111)上的吸附能分別為-0.536 eV和-0.518 eV。在Ni(111)表面上，FAL的C=O鍵是橋接吸附在Ni的頂位點上，呋喃環是跨3-重空心位點平行吸附在表面上，說明C=O和呋喃環都發生了活化吸附。對于ReO_x/Ni(111)表面，FAL分子仍然表現為平行吸附，但在ReO_x上吸附了C=O鍵橋，進一步說明ReO_x對C=O活化的積極作用。

對于FOL的吸附，ReO_x/Ni(111)表現出與Ni(111)相同的平行構型和相似的吸附能。作者還發現H₂在Ni(111)上的解離能為0.397 eV，遠低于ReO_x（1.430 eV），說明Ni對H₂的活化更活躍。

結果表明，結合裸ReO_x的低活性，Ni-5ReO_x/TiO₂的雙位點加氫機制需要Ni和ReO_x的密切接觸。當催化劑同時含有Ni和ReO_x時，糠醛的加氫途徑可能如下：H₂在Ni/ReO_x界面上優先被吸附解離成H原子，H原子在熱力學和動力學的雙重驅動下溢出到ReO_x表面，FAL的C=O鍵優先吸附在ReO_x表面，再被相鄰Ni NPs上的H原子氫化成FOL。形成的FOL在Ni表面平行遷移和吸附，最后FOL的呋喃環被氫化成THFOL，并進行脫附。

Surface Synergetic Effects of Ni-ReO_x for Promoting the Mild Hydrogenation of Furfural to Tetrahydrofurfuryl Alcohol. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01217.

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