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AFM：構(gòu)建分級晶態(tài)/非晶態(tài)MoNi/NiMoOx，實現(xiàn)工業(yè)級電流密度電催化析氫

氫氣作為高能量密度和綠色的能源，被認為是傳統(tǒng)化石燃料的有前景替代品。通過水分解制氫是近年來最熱門的研究課題之一，與酸性條件下的析氫反應(yīng)(HER)相比，堿性和中性條件下的HER具有更好的工業(yè)應(yīng)用前景。

但是，在堿性和中性介質(zhì)中，HER具有緩慢的反應(yīng)動力學，因此設(shè)計高催化活性和穩(wěn)定的電催化劑，特別是在大電流密度下，仍然是工業(yè)應(yīng)用的巨大挑戰(zhàn)。

目前，鉑(Pt)或鉑基材料表現(xiàn)出優(yōu)異的堿性析氫性能，但它們昂貴的價格、稀缺性和耐久性差嚴重阻礙了鉑(Pt)或鉑基材料廣泛和實際的工業(yè)應(yīng)用。因此，有必要開發(fā)經(jīng)濟、高效、穩(wěn)定的HER電催化劑，以實現(xiàn)高電流密度下有效產(chǎn)氫。

基于此，浙江大學王勇和習玲玲等在三維泡沫鎳(NF)表面原位生長的一維多孔NiMoO_x微棒，并通過對其進一步還原成功地構(gòu)建了一種層次異質(zhì)結(jié)構(gòu)MoNi/NiMoO_x電催化劑。

得益于高活性的異質(zhì)界面位點、快速的電子/物種傳遞以及催化材料與載體的緊密結(jié)合，所得的MoNi/NiMoO_x催化劑在1.0 M KOH和1.0 M PBS電解液中分別僅需139和289 mV的過電位就達到1.9 A cm^-2的安培級電流密度，并在600 mA cm^-2的大電流密度連續(xù)穩(wěn)定電解100 h，優(yōu)于大多數(shù)報道的HER催化劑。

此外，該催化劑在10×10 cm²的膜電極組體電解槽中的產(chǎn)氫速率高達12.12 L h^-1，并且在20 A的大電流下可以穩(wěn)定運行1600 h，表明MoNi/NiMoO_x催化劑具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

實驗結(jié)果和理論計算表明，采用NiMoO₄-Vo晶體結(jié)構(gòu)代替非晶態(tài)NiMoO_x構(gòu)建的MoNi/NiMoO₄-Vo異質(zhì)結(jié)構(gòu)模型可以同時加速水的解離和氫的吸附。

具體而言，由于MoNi/NiMoO₄-Vo界面的協(xié)同效應(yīng)，其中水分子優(yōu)先吸附在MoNi合金中兩個Mo原子的橋位點上，然后在界面上相鄰的NiMo₂中空活性位點上斷裂(NiMo₂中的Ni原子和一個Mo原子來自MoNi合金，另一個Mo原子來自NiMoO₄-Vo)；該結(jié)構(gòu)具有較強的水解離能力和適中的氫吸附能力，因而具有優(yōu)異的析氫反應(yīng)性能。

Hierarchical Crystalline/Amorphous Heterostructure MoNi/NiMoOx for Electrochemical Hydrogen Evolution with Industry-Level Activity and Stability. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307109

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