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發展光催化技術，利用可再生/清潔的太陽能生產綠色燃料(如過氧化氫、氫氣等)和高附加值的有機化學品具有重要意義。但是，光催化劑的低效率和高成本仍然制約著太陽能-化學品的轉化。

近年來，光催化劑的原子級設計和工程化是實現高活性、高穩定性和廉價光催化劑開發的有效策略。特別地，在原子尺度上調控異質/均質結可以形成原子級化學鍵界面，從而顯著提高整體光催化性能。

然而，由于對相容元素和晶體結構的嚴格要求，原子級化學鍵合結(原子結)的成功通用設計/合成具有挑戰性且鮮有報道。

?喬世璋/冉景潤AFM：等離激元能量上轉換立大功，有效強化Cu7S4/MxSy Janus原子結多功能光催化

基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋和冉景潤等以六方相Cu₇S₄納米盤為模板，通過陽離子交換法合成了一系列Cu₇S₄/M_xS_y (M=Cd，Ni，Mn)Janus原子結(JAJs)。具體而言，研究人員通過對合成條件的精確調控，首次實現了六方納米盤形貌的保留和原子級化學鍵合界面結構的構建。

這種Janus原子異質結構可以促進光的吸收，并在Cu₇S₄和另一種半導體之間形成緊密的異質結，促進光生載流子在Janus異質結界面附近的轉移，從而提高催化活性。

光催化性能測試結果顯示，所有合成的Cu₇S₄//M_xS_y (M= Cd，Ni，Mn) JAJs在純水中的光催化過氧化氫(H₂O₂)產量均明顯高于未摻雜的Cu₇S₄。其中，在可見-近紅外光/近紅外光輻照下，優化的Cu₇S₄/CdS (CCS) JAJ在苯甲醇(BA)溶液中表現出優異的光催化產H₂O₂性能(2.93/0.24 mmol g^-1 h^-1)；此外，作為一種多功能光催化劑，在可見-近紅外光/近紅外光輻照下，優化的CCS JAJ表現出超高的產H₂(102.6 mmol g^-1 h^-1/44.1 μmol g^-1 h^-1)和苯甲醛(BAD；85.9/23.4 mmol g^-1 h^-1)活性。

機理實驗表明，在可見光照射下，Cu₇S₄和CdS的帶間躍遷都被激發。然后，CdS的CB上的光生電子將遷移到Cu₇S₄的VB上與光生空穴重新結合，Cu₇S₄的CB上的光生電子和具有較強氧化還原能力的CdS的VB上的光生空穴可以被保留下來用于后續的氧化還原反應；在近紅外光光照射下，在Cu₇S₄中同時產生光激發的熱電子和空穴。

然后，熱電子被轉移到CdS的CB上，在H₂O分子存在的情況下生成H₂O₂分子。同時，熱空穴首先被Cu₇S₄中的陷阱態捕獲，然后轉移到CdS的VB中，其中一些熱空穴氧化BA分子產生氧化產物，另一些熱空穴被CdS中的陷阱態捕獲。

綜上，該項工作不僅證明了原子級工程是設計/合成用于太陽能到化學轉化的高性能光催化劑方面的有效策略，而且為近紅外光驅動的等離激元能量上轉換用于太陽能燃料生產提供了獨特見解。

Cu₇S₄/M_xS_y (M=Cd, Ni, and Mn) Janus Atomic Junctions for Plasmonic Energy Upconversion Boosted Multi-Functional Photocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304912

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