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AFM：計算+實驗！構建P-SnS/n-ZnIn2S4 I型異質(zhì)結用于光催化析氫

對于光催化水分解制氫，由于需要光生電子和空穴的空間分離，Ⅱ型異質(zhì)結被認為具有絕對優(yōu)勢。同時，由于兩個半導體間的費米能級差引起的界面電場(IEF)，Ⅱ型異質(zhì)結也可以分為Z型(S型)。其中，Z型異質(zhì)結可以實現(xiàn)光生載流子的分離，顯著提高光催化產(chǎn)氫性能，表明等離子體電場是促進光生載流子分離的有力手段。

相比之下，跨能隙Ⅰ型異質(zhì)結光催化性能的提高主要歸因于活性位點的改變、光吸收范圍的擴大、光熱效應等。然而，傳統(tǒng)的電荷轉(zhuǎn)移機制使得Ⅰ型異質(zhì)結的析氫反應發(fā)生在還原性較弱的一側，極大地限制了其應用。

特別地，Ⅰ型異質(zhì)結中的等離激元效應幾乎被忽略，這預示著對于大電勢差的p-n Ⅰ型異質(zhì)結的分離效應會被嚴重低估。因此，通過調(diào)控Ⅰ型異質(zhì)結界面處的等電聚焦效應來實現(xiàn)具有特定電子結構的光生載流子的分離具有重要意義。

基于此，北京航空航天大學張俊英和北京科技大學王榮明等在密度泛函理論(DFT)計算的指導下，采用溶劑熱法合成了不同Sn空位濃度的p-SnS納米片，并將其與含有硫空位的ZnIn₂S₄(ZIS)納米片復合形成p-n異質(zhì)結，用于光催化產(chǎn)氫。

具體而言，費米能級最低的SnS (SS-2)與ZnIn₂S₄構成了最大的界面電場，相應的SnS/ZnIn₂S₄的析氫速率高達22.75 mmol g^-1 h^-1，是ZnIn₂S₄的6.23倍。

此外，在三次循環(huán)測試后，SS-2/ZIS的形貌和物相組成可以保留，表明其具有良好的穩(wěn)定性；然而，SS-2/ZIS的光催化活性在第4次循環(huán)時開始下降，這可能是由于硫化物的光腐蝕現(xiàn)象引起的。

更重要的是，SS-2/ZIS在380 nm、405 nm和420 nm處的表觀量子效率(AQE)分別為20.36%、18.05%和7.54%，表明SS-2/ZIS是一種高效的光催化劑。同時，SS-2/ZIS的太陽能-氫氣(STH)轉(zhuǎn)換效率達到1.55%，再次證明該催化劑具有優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫活性。

XPS譜和界面結合能計算結果表明，界面Sn-S鍵可能作為傳輸通道加速界面電荷-載流子轉(zhuǎn)移，而界面電場有效地驅(qū)動了光生載流子的分離；因此，p-n Ⅰ型異質(zhì)結構的SnS/ZnIn₂S₄能夠促進光生載流子分離并抑制電荷復合，保留ZnIn₂S₄導帶上的高還原電子用于析氫反應。

總的來說，該項研究深入研究了Ⅰ型異質(zhì)結界面電場的作用機理，為通過調(diào)控界面實現(xiàn)高效光催化活性提供了思路。

Interfacial Mediation by Sn And S Vacancies of p-SnS/n-ZnIn₂S₄ for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Evolution with New Scheme of Type-I Heterojunction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304072

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