Ni具有-0.25 V vs. SHE的氧化還原電位,8136 mAh cm-3的理論體積容量以及高達913 mAh g-1的理論質量比容量。這些具有吸引力的電化學性能結合金屬Ni展現出的無枝晶特性,使得Ni成為水系電解液金屬負極的理想候選者之一。然而,與工業上成熟的電鍍Ni技術相比,金屬Ni的可逆沉積溶解目前鮮有報道。這主要是由于缺乏有效的水系電解液所致。因此,對水系Ni金屬負極的可逆電鍍/剝離進行系統研究非常重要。在此,中國科學技術大學陳維課題組聯合楊金龍院士和李星星課題組探究了不同陰離子對于水系電解液中金屬Ni沉積與溶解的影響。實驗結果和理論計算表明,氯離子能夠抑制和破壞金屬Ni表面Ni(OH)2鈍化層的形成,從而實現超高面容量、高度可逆且無枝晶的鎳金屬電極。圖1. 在NiCl2電解液中Ni負極超高面容量的電化學性能具體而言,該工作通過電解質調節實現了過渡金屬Ni的超高容量、無枝晶和高度可逆的沉積溶解。證明Cl–可以抑制和破壞Ni沉積過程中Ni(OH)2鈍化層的產生,進而促進鎳的完全剝離。并且在NiCl2電解液中,對金屬Ni的電化學性能進行了系統研究。在半電池中,水系Ni金屬負極能在低面容量下實現15000次的循環壽命,并可以實現1000 mAh cm-2的超高面容量,超過目前所報道的金屬負極大約兩個數量級。作為概念驗證,水系Ni金屬負極也已應用于各種全電池體系中。然而,水系Ni金屬負極仍面臨過電位較高,低電流密度下庫倫效率較低,鎳礦資源成本波動等挑戰,需要進一步關注。圖2. 基于水系Ni金屬負極全電池的電化學性能Anions Regulation Engineering Enables Highly Reversible and Dendrite-Free Nickel Metal Anode with Ultrahigh Capacities, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305368