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宋云/陳敏/鄭時有AEM：增強(qiáng)超低溫鈉離子混合電容器負(fù)極側(cè)Na+遷移動力學(xué)

在提高鈉離子混合電容器（SIHC）的超低溫（低于?30°C）性能中，將電池的高能量密度與超級電容器的高輸出功率和長壽命相結(jié)合，對電子器件在極端環(huán)境中的應(yīng)用至關(guān)重要。

在此，復(fù)旦大學(xué)宋云教授、陳敏教授、上海理工大學(xué)鄭時有教授等人開發(fā)了一種“單溶質(zhì)-單溶劑”電解質(zhì)，并構(gòu)建了通孔空心碳球（TH-HCS）。通過理論計算和實(shí)驗(yàn)研究表明，弱溶劑化結(jié)構(gòu)和高離子電導(dǎo)率促進(jìn)了低溫下Na⁺的傳輸，高氟化SEI促進(jìn)了Na⁺的遷移，通孔中空結(jié)構(gòu)緩解了鈉化過程中的體積膨脹，從而確保了快速的動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖1. 不同溫度下的電解質(zhì)特性

總之，該工作開發(fā)了一種新型的“單鹽-單溶劑”耐乙醚低溫電解質(zhì)（1.0 m NaOTf-二乙二醇二甲醚（DEGDME），同時構(gòu)建了獨(dú)特的通孔空心碳球（TH-HCS）以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異電化學(xué)性能。與傳統(tǒng)的1.0 m NaPF6–EC/DMC相比，NaOTf鹽有利于形成較薄的SEI和Na⁺的可逆儲存，而DEGDME溶劑有利于形成光滑致密的富無機(jī)SEI。

此外，通孔空心結(jié)構(gòu)緩解了鈉化過程中的體積膨脹，促進(jìn)了電解質(zhì)滲透，確保了LT時的快速動力學(xué)。得益于弱溶劑化電解質(zhì)和優(yōu)化的負(fù)極結(jié)構(gòu)，在1.0 A g^?1和?60°C時表現(xiàn)出58.1 mAh g^?1的高容量，即使在1.0 A g^?1和?40°C下進(jìn)行11000次循環(huán)后仍具有87.5 mAh g^?1的容量。與AC組裝以構(gòu)建SIHC的TH-HCS在25℃和?40℃下分別表現(xiàn)出106.1和52.0 Wh kg^?1的高能量密度。因此，該工作為構(gòu)建性能優(yōu)越的LT存儲設(shè)備和進(jìn)一步了解實(shí)際應(yīng)用提供了新的觀點(diǎn)。

圖2. 使用NaOTf-DEGDME電解質(zhì)的TH-HCS||AC SIHC的電化學(xué)性能

Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301509

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