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李劍鋒/董金超/林秀梅Nature子刊：揭示界面水和Ru表面關鍵中間體在堿性HER中的作用

釕（Ru）表現出與鉑（Pt）相當甚至更好的堿性析氫反應（HER）活性，但其機理尚未確定。基于此，廈門大學李劍鋒教授，董金超教授和閩南師范大學林秀梅副教授等人報道了通過原位拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算相結合來闡明。作者同時捕獲Ru表面、界面水、*H和*OH中間體的動態光譜證據，其中Ru表面在反應電位范圍內以不同的價態存在，離解界面水的方式不同，生成兩種不同的*H，導致活性不同。

通過DFT計算，作者研究了Pt表面和近表面的化學環境，揭示了堿金屬陽離子（AM⁺）在Pt表面化學和堿性HER中的作用。

綜合研究表明，陽離子并不直接附著在Pt表面或OH_ad上，而是在陽離子的第一水合層被水分子分離，OH_ad反過來作為電子有利的質子受體或幾何上有利的質子供體，共同促進Pt表面在堿性介質中的水解解離和Volmer步驟動力學。在所有的模型表面中，表明質子從液態水轉移到表面*OH在能量上是有利的，表明這一步不是限速的。對于水解離步驟，不利于在RuO₂(110)上發生。

此外，作者計算得到*H在Ru表面2+、2+ ~ 4+和4+價態的無吸附能分別為0.08、0.22和0.39 eV。在HER生成H₂的最后一步，所有的RuO_x表面都是放熱的。因此，*H優先從Ru表面的高價位解吸，而該步驟在Ru(0001)表面受阻，通常被稱為Ru上HER的限速步驟之一。不同的是，還原的RuO₂(110)和RuO(100)表現出優于金屬Ru的HER活性。

Revealing the role of interfacial water and key intermediates at ruthenium surfaces in the alkaline hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-41030-1.

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