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?Adv. Sci.：高室溫導電性聚合物電解質(zhì)，可達7.12×10-4 S cm-1

聚環(huán)氧乙烷(PEO)基固態(tài)聚合物電解質(zhì)具有多個氧原子，可以與鋰離子配位，從而有效促進基質(zhì)內(nèi)的離子傳導途徑。然而，PEO在室溫下具有較高的結(jié)晶度，會干擾聚合物鏈段運動和鋰離子運動。因此，緩慢的鋰離子動力學最終導致基于PEO的聚合物電解質(zhì)在鋰金屬電池工作溫度下的導電性較差（室溫下≈10^-8 至 10^-5 S cm^-1），從而影響了電池的整體性能。

圖1聚合物的制備

卡內(nèi)基梅隆大學Jay F. Whitacre、Krzysztof Matyjaszewski等提供了一種實用而簡單的設計策略，通過調(diào)整單體結(jié)構(gòu)在聚合物骨架上引入離子導電基團，從而顯著提高室溫下的離子導電性。

具體而言，這項工作研究了兩種氧降冰片烯基聚合物（P1和P2），并分析了它們的穩(wěn)定性/電化學性能。P2（二官能化PEO，聚環(huán)氧乙烷側(cè)鏈）具有酯連接，可確保結(jié)合最大數(shù)量的PEO垂體單元，而 P1（單官能化PEO側(cè)鏈）通過醚連接由阻礙較少的環(huán)氧乙烷重復單元組成，可提高材料在負氧化還原電位下的電化學穩(wěn)定性。這種用于固相鋰離子電解質(zhì)的獨特瓶底式聚合物設計極大地促進了鋰離子在固態(tài)中的傳輸，從而使電池具有與傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)系統(tǒng)相媲美的出色性能。

圖2 聚合物電解質(zhì)的特性

結(jié)果表明，在所有P1和P2系列聚合物中，聚合度（DP）值為150的P1具有最佳的機械強度和最高的離子導電率（室溫下為 7.12×10^-4 S cm^-1）。在長期對稱循環(huán)過程中，P1-SPE表現(xiàn)出優(yōu)異的電壓穩(wěn)定性和與鋰金屬的穩(wěn)定接觸。值得注意的是，當采用P1電解質(zhì)（鋰|P1電解質(zhì)|LFP）組裝鋰金屬電池時，這些電池呈現(xiàn)出卓越的電化學性能，例如在中等高電流密度（0.1和2 C倍率下分別為144.1和 93.0 mA h g^-1）和長循環(huán)（550 次循環(huán)后容量保持率為 97%）下的優(yōu)異性能。

該設計的聚合物電解質(zhì)非常成功，具有良好/可調(diào)的機械完整性和高鋰離子電導率，適用于帶有金屬鋰負極的全固態(tài)電池。此外，其分子設計非常簡單，在聚合物骨架上增加了氧原子，這使得能夠超越最先進的SPE離子電導率值，從而為創(chuàng)造與SPE搭配使用的更安全的LMB提供了多種可能性。

圖3 帶有LFP正極的P1和P2電解質(zhì)在室溫下的電化學性能

Highly Conductive Polyoxanorbornene-Based Polymer Electrolyte for Lithium-Metal Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302932

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