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?AFM：原位離子交換誘導(dǎo)NMC811上共形LiF正極電解質(zhì)界面

高容量正極（LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂，NMC811）由于其高重量級(jí)的能量密度，在汽車電氣化方面很有前途。然而，它們的電化學(xué)性能仍然依賴于正極電解質(zhì)界面相（CEI）的穩(wěn)定性。高活性的正極界面會(huì)導(dǎo)致與電解質(zhì)發(fā)生寄生性的副反應(yīng)，從而加速容量的衰減。LiF和類LiF無(wú)機(jī)化合物被認(rèn)為是穩(wěn)定這種反應(yīng)性電極界面的良好CEI成分。然而，由于電池循環(huán)過(guò)程中電化學(xué)反應(yīng)的復(fù)雜性，在正極表面形成最佳的LiF表面亞納米層是具有挑戰(zhàn)性的。

圖1 CEI分析

橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Bishnu P. Thapaliya、Sheng Dai等首次展示了通過(guò)原位離子交換元合成工藝在NMC811電極表面形成的保形的LiF層，并實(shí)現(xiàn)了更強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性和容量。這種原位離子交換元合成方法優(yōu)于其他傳統(tǒng)的氟化方法，因?yàn)橥ㄟ^(guò)可控的參數(shù)（如試劑溶液的濃度和接觸時(shí)間）可以很容易地調(diào)整LiF表面層的厚度，從而在含鋰離子的電解液中的電極上形成一個(gè)保形的LiF表面層。

涂層電極的X射線光電子能譜（XPS）分析顯示，在電池循環(huán)之前（和電池制備之后），在NMC811表面形成了一個(gè)保形的LiF層，這被掃描透射電子顯微鏡-電子能量損失光譜（STEM-EELS）進(jìn)一步證實(shí)了。

圖2 電化學(xué)性能對(duì)比

這種在電池循環(huán)前，在電極上形成的原位離子交換元合成共形LiF層，通過(guò)減少不必要的界面反應(yīng)，將界面化學(xué)的復(fù)雜性降到最低，這反過(guò)來(lái)又穩(wěn)定了循環(huán)中的CEI。因此，具有原位生成LiF涂層的NMC811在0.3C下100次循環(huán)后表現(xiàn)出容量保持率≈97%，平均庫(kù)侖效率≈99.9%；在1C下200次循環(huán)后表現(xiàn)出容量保持率≈80%，平均庫(kù)侖效率>99.6%。這一發(fā)現(xiàn)對(duì)于重新設(shè)計(jì)CEI以提高用于汽車電氣化的高容量正極的電化學(xué)性能和循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。

圖3 100次循環(huán)后的HR-STEM CsF-NMC811(LL)

In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302443

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