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電化學沉積過程中的鋰枝晶生長是限制鋰金屬負極商業(yè)化的一個主要問題。最近，有人根據(jù)低溫透射電子顯微鏡（cryo-TEM）結(jié)合經(jīng)典分子動力學（MD）模擬提出了一個有趣的現(xiàn)象，表明鋰在生長過程中存在無序相變（DOPT）。這項研究潛在地提出了一個重要概念，即無序相可能是控制（非）均勻鋰枝晶生長的關(guān)鍵參數(shù)，并促使人們利用統(tǒng)一多尺度原子計算系統(tǒng)地了解鋰、鎳和鉀等堿金屬的生長機制。

圖1 “機械種子”概念促進同源鋰生長

慶熙大學Duho Kim、漢陽大學Joonmyung Choi等受DOPT動力學的啟發(fā)，基于從原子（DFT）到宏觀（MD）尺度的多尺度模擬，揭示了在電化學沉積/剝離過程中實現(xiàn)鋰金屬均勻生長的機械種子（MS）概念，以促進安全的鋰金屬電池。基于大量熱力學無序能數(shù)據(jù)集，在DFT輔助多尺度模擬的基礎上，將雙體相互作用解耦為三種類型：i) 類晶體；ii) 長；iii) 短鋰─鋰鍵。這些雙體相互作用的貢獻為控制電化學沉積過程中的無序-有序相變提供了力學因素。

圖2 闡明MS效應的宏觀和動態(tài)機制

在DFT結(jié)果的基礎上，作者構(gòu)建了無序的核殼和橫截面MD模型，并依次進行了觀察，以加強從壓縮誘導調(diào)制中得出的有趣概念。與壓縮應變（??）= 0.00和0.10的球形模型相比，在適度壓縮條件下，宏觀上無序的內(nèi)核平滑地轉(zhuǎn)變?yōu)橛行蛳啵瑳]有形成孔隙，而且動力學可能顯示出一種取決于機械條件的DOPT動力學。

在一維模型中，電化學沉積在?? = 0.05時沉積鋰金屬表面溫和，而在其他情況下則出現(xiàn)粗糙。不同高度的表面積測量和晶界附近的原子位移證明了鋰金屬負極的生長依賴性。作者對統(tǒng)一原子計算的具體研究為定制（非）均勻鋰生長提供了一個有趣的方向。此外，MS機制有望成為探索安全穩(wěn)定的鋰金屬電池的通用策略。

圖3 MS條件下鋰金屬生長行為的研究

Mechanical Seed Mechanism to Facilitate Homogeneous Li Metal Growth. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300816

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?AEM：促進鋰金屬均勻生長的機械種子機制

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