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浙大/西安工大/復旦EES：臨界電流密度超過20 mA/cm2 的10 V級寬溫固態電解質

在全固態電池中采用固態電解質是一種提高電池能量密度的前瞻性技術。然而，差氧化穩定性和枝晶問題嚴重影響了其適用性。LiBH₄具有出色的對鋰熱力學穩定性，因此被認為是最有前景的候選材料之一。

圖1 電解質的電化學穩定性研究

浙江大學潘洪革、西安工業大學楊亞雄、陳建、復旦大學Panyu Gao等提出了一種原位熔融反應，在電解質顆粒表面生成共價鍵配位，以解決上述問題。研究顯示，這種配位通過共價鍵合陰離子上的局部高濃度電子，從熱力學角度關閉了陰離子氧化分解過程中的電子交換，并從動力學角度阻止了電解質顆粒表面的電子滲流；這種現象促使了一個前所未有的電壓窗口（0~10 V），其峰值氧化電流比25℃時的同類產品低97.2倍，并且電子電導率也低了3個數量級。

此外，這種配位可以作為粘結劑結合電解質顆粒，實現208.45GPa的顯著楊氏模量；該模量是對應物的2倍高，以適應鋰沉積和剝離中的持續應力-應變釋放。

圖2 對稱電池性能

憑借上述優勢，該電解質在25℃下顯示出21.65 mA cm^-2的破紀錄臨界電流密度（是鋰離子固態電解質中最佳報告數據的兩倍），并且實現了在10.83 mA cm^-2下6000小時和10 V下1000小時的循環穩定性，以及-30至150℃的運行溫域。

此外，基于電解質的Li-LiCoO₂電池在高電壓下表現出優異的可逆性。這項工作的發現為固態電解質中的氧化穩定性和枝晶抑制指明了的方向，在高壓鋰電池方面取得了巨大進展。

圖3 Li-LiCoO₂電池的性能

A Wide Temperature 10 V Solid-state Electrolyte with a Critical Current Density of over 20 mA cm-2. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee02301j

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