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柔性鋅-空氣電池(ZABs)具有理論能量密度高(1086 Wh kg^-1 6136 Wh L^-1)、成本低、本質安全、生態友好等特點，被認為是最有前景的動力器件之一。

由于人類活動的多樣性，如寒冷和炎熱地區的日常使用，能否使ZABs在極端溫度(-30°C -60°C)下使用和長時間運行是備受關注的問題。

然而，當溫度低于0℃或超過40℃時，柔性ZABs的性能嚴重惡化，主要是由于空氣陰極在極端溫度下的降解和/或不穩定的氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)性能。

全溫(FT)自適應柔性ZABs (FT-ZABs)的研究仍處于初級階段，研究高效ORR/OER雙功能催化劑對于獲得高性能的FT-ZABs至關重要。

基于此，香港城市大學支春義和華南理工大學劉軍(共同通訊)等人開發了一種水熱-熱解策略，合成了一種獨特的雙單原子催化劑。其中Fe和相鄰的Co原子由四個N配位錨定，N配位由摻N的碳基體支撐（FeCo-NC）。

在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中，通過典型的三電極體系評估了Fe₃Co₇-NC的ORR性能。與20%Pt/C相比，Fe₃Co₇-NC催化劑的陰極峰更正(≈0.82 V vs RHE)，表明Fe₃Co₇-NC的ORR活性優于20%Pt/C催化劑。

此外，Fe₃Co₇-NC的半波電位(0.893 V)和擴散限制電流密度(6.08 mA cm^-2)，優于Pt/C(0.875 V, 5.50 mA cm^-2)，Fe₁Co₁-NC(0.862 V，6.00 mA cm^-2)，Fe₇Co₃-NC(0.858 V，5.44 mA cm^-2)，Fe-NC (0.851 V，4.81 mA cm^-2)，Co-NC(0.823 V，4.02 mA cm^-2)和其他非貴金屬單原子催化劑，說明了Fe和Co雙位點在ORR過程中的協同作用。

除了優異的ORR性能外，Fe₃Co₇-NC 在0.1 M KOH 溶液中還具有優異的OER活性。在10 mA cm^-2的電流密度下，Fe₃Co₇-NC的過電位僅為343 mV，優于基準RuO₂(402 mV)，Fe₁Co₁-NC (401 mV)，Fe₇Co₃-NC (458 mV)，Fe-NC (712 mV)，Co-NC (591 mV)和最近報道的其他雙功能非貴金屬單原子催化劑。Fe₃Co₇-NC優異的OER性能說明了Fe-Co雙中心的協同效應。

當Fe₃Co₇-NC作為空氣電極時，柔性ZABs在30 ℃溫度下達到了747.0 mAh g^-1的高比容量和971.3 Wh kg^-1的大能量密度并且大于400小時(1200次循環)的長時間穩定性。

通過理論計算發現，Fe-Co雙金屬可以實現低活化能的氧結合以促進ORR過程，并且雙金屬之間也證實了類似的相互作用從而促進Fe-O-O-Co鍵的形成，而Fe-O-O-Co鍵是OER的關鍵中間體之一。

除此之外，對于Co-NC，Fe-NC和FeCo-NC，d帶中心分別位于-1.50，-2.65和-1.58 eV。FeCo-NC (Co)的d帶中心相對于Co-NC 向下移動，減弱了OO^*的過量吸附能并促進了分子的脫附，這有利于OER/ORR 反應。

進一步的理論計算證明催化劑的催化活性源于Fe和Co雙位點在金屬-N₄配位環境下的電子配位結構和幾何配位結構協同效應，有助于Co (d_xz, dz²)和OO^* (p_x, p_z)之間的電子軌道更強的雜化，從而使Co活性中心具有更強的O₂活性能力。

考慮到人類活動的環境，-30°C ~ 60°C的溫度范圍涵蓋了大部分，本文研究的柔性ZABs能夠在一些嚴酷的外部刺激和/或巨大的溫度變化下以穩定和安全的方式很好地保持其能量密度和功率。

本文的研究結果表明在具有多孔結構的氮摻雜碳基質上構建雙金屬位點的策略是研究FT-ZABs的重大進展，有利于其在極端環境中的實際應用。

Dual-Sites Coordination Engineering of Single Atom Catalysts for Full-Temperature Adaptive Flexible Ultralong-Life Solid-State Zn-Air Batteries, Advanced Functional Materials, 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212299.

https://doi.org/10.1002/adfm.202212299.

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/12/30/8d5751cb55/

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?支春義/劉軍AFM：超長壽命的固態鋅-空氣電池單原子催化劑雙位點配位工程

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