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?蘇大/柏林工大Adv. Sci.：NiSe2-Vse高效的電催化氧氣轉(zhuǎn)化為過(guò)氧化氫

空位工程（Vacancy engineering）被認(rèn)為是一種調(diào)節(jié)電催化劑催化活性的有效方法。基于此，蘇州大學(xué)陳子亮副教授和康振輝教授、德國(guó)柏林工業(yè)大學(xué)Prashanth W. Menezes（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)順序的相位轉(zhuǎn)換策略，在NiSe₂結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生了帶有電荷極化的Se空位（NiSe₂-V_se）。

所制備的NiSe₂-V_se在堿性介質(zhì)中對(duì)H₂O₂的選擇性最高達(dá)96%，在0.25-0.55 V寬電位范圍內(nèi)的選擇性超過(guò)90%，在已報(bào)道的過(guò)渡金屬基電催化劑中處于領(lǐng)先地位。此外，在5000次加速降解試驗(yàn)（ADT）后，僅有輕微的選擇性衰減。

本文通過(guò)DFT計(jì)算，以檢測(cè)Se空位如何增強(qiáng)本征2e^? ORR活性和對(duì)NiSe₂的選擇性。在標(biāo)準(zhǔn)條件（U=0 V）和2e^? ORR平衡電位（U=0.70 V）下，繪制了NiSe₂和NiSe₂-V_se在2e^? ORR過(guò)程中的自由能圖。

值得注意的是，對(duì)比原始的NiSe₂（U=0和0.70 V時(shí)分別為4.548和3.848 eV），NiSe₂-V_se的?G_*OOH值（U=0和0.70 V時(shí)分別為4.28和3.58 eV）更接近理想的?G_*OOH值（U=0和0.70 V時(shí)分別為4.22和3.52 eV）。

此外，還模擬了吸附*OOH與基底（NiSe₂和NiSe₂-V_se）之間的電荷密度差分布。負(fù)電荷極化的Se空位使吸附的*OOH與催化劑間產(chǎn)生了更明顯的電荷定位，從而加強(qiáng)了活性Ni位點(diǎn)與*OOH的結(jié)合。

該結(jié)果證明，引入電荷極化Se空位后，有利于提高活性Ni位點(diǎn)與中間體的結(jié)合，從而優(yōu)化?G_*OOH。在U=0.70 V下，NiSe₂-V_se-N-OOH體系的?G_*OOH值為3.61 eV，與NiSe₂-Vse-OOH系統(tǒng)的理想值3.52 eV非常接近，但比NiSe₂-V-OOH體系的理想值更遠(yuǎn)，再次證明了Se空位中負(fù)電荷極化對(duì)提高本征2e^? ORR活性的積極作用。

Charge-Polarized Selenium Vacancy in Nickel Diselenide Enabling Efficient and Stable Electrocatalytic Conversion of Oxygen to Hydrogen Peroxide. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202205347.

https://doi.org/10.1002/advs.202205347.

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