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太陽能驅(qū)動的光催化水分解成氫氣和氧氣對于解決化石燃料和環(huán)境問題具有重要意義。聚合物氮化碳(PCN)雖然具有適合于太陽光收集和水氧化還原反應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)，但由于其電荷轉(zhuǎn)移能力差和表面反應(yīng)動力學(xué)緩慢，限制了其對水分解的光催化活性。

近日，西安交通大學(xué)沈少華課題組采用一種新的中間配位策略，合成了原子分散的鋅配位三維(3D)海綿狀PCN (Zn-PCN)，其中單原子負(fù)載量達(dá)4.79%，比表面積達(dá)224.99 m² g^-1。

在可見光照射下(λ>420nm)，以含有空穴清除劑的水溶液或不含任何犧牲劑的純水制備氫氣，評估所制備催化劑的光催化活性。Zn-PCN的H₂產(chǎn)率最高可達(dá)1172.9 μmol h^-1 g^-1(4.79%)，是BCN (82.7 μmol h^-1 g^-1)的14倍以上。

此外，Zn-PCN (4.79%)能夠以2:1的化學(xué)計量比從純水中產(chǎn)生H₂和O₂，并且H₂和O₂的產(chǎn)率分別達(dá)到35.2 μmol h^-1 g^-1和17.3 μmol h^-1 g^-1。Zn-PCN的光催化活性在72小時內(nèi)沒有明顯降解，表明Zn-PCN對水分解反應(yīng)具有很好的穩(wěn)定性。

實驗和理論分析表明，這種優(yōu)異的光催化水分解性能應(yīng)該得益于被錨定的Zn單原子對PCN電子構(gòu)型的調(diào)制，它可以誘導(dǎo)產(chǎn)生中間能級、增加載流子濃度以及增強電荷極化，從而增強電子激發(fā)、加速電荷分離/轉(zhuǎn)移和降低水的氧化還原能壘。

此外，該催化劑的三維多孔結(jié)構(gòu)還為水分解提供豐富的表面活性位點。綜上，這項工作報道了一種新型的單原子水分解光催化劑，并從原子配位和電子構(gòu)型的角度深化了對結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的理解，這為設(shè)計高效的太陽能光催化能量轉(zhuǎn)換提供了理論基礎(chǔ)。

Electron-Deficient Zn-N₆ Configuration Enabling Polymeric Carbon Nitride for Visible-Light Photocatalytic Overall Water Splitting. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00962-x

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西交NML: 可見光下性能亦強！Zn配位三維海綿狀PCN高效光催化全水分解

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