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?哈工大ACS Energy Letters：構(gòu)建界面O2積累微環(huán)境，促進(jìn)電化學(xué)H2O2生產(chǎn)

氧(O₂)在炭質(zhì)催化劑上的電還原為H₂O₂的生產(chǎn)提供了一種有效的方法。碳電極界面微環(huán)境中反應(yīng)物種的傳質(zhì)和擴(kuò)散除了調(diào)節(jié)碳催化劑的固有催化活性外，還對H₂O₂的生成活性和選擇性產(chǎn)生重要影響，但這些影響目前尚不清楚。

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)孫飛課題組報告了在氣體擴(kuò)散電極中建立一個積氧微環(huán)境(GDE)，可以使碳催化劑通過耦合氧氣物質(zhì)傳遞和pH誘導(dǎo)效應(yīng)大大改善2e^–ORR動力學(xué)。

研究人員通過對不同電極界面構(gòu)型(RRDE、GDE、IME)的電化學(xué)動力學(xué)分析和擴(kuò)散特性模擬，發(fā)現(xiàn)積氧微環(huán)境與H₂O₂生產(chǎn)效率的提高密切相關(guān)。進(jìn)一步的表征表明，電極中積累的氧氣誘導(dǎo)局部pH值的增加，這可以穩(wěn)定反應(yīng)中間體(*O₂^–，*OOH)并抑制其質(zhì)子化過程，從而顯著提高O₂對H₂O₂的選擇性。

因此，所制備的AC@炭布表現(xiàn)出更高的H₂O₂合成速率和法拉第效率，在20和30 mA cm^-2電流密度下AC@炭布的H₂O₂選擇性接近100%。為進(jìn)一步評估AC@炭布的電催化穩(wěn)定性，進(jìn)行了10小時的測試，AC@炭布的H₂O₂生產(chǎn)率和法拉第效率極其穩(wěn)定。為了進(jìn)一步評價其在電催化污染物降解中的應(yīng)用潛力，選擇兩種典型污染物羅丹明B (RhB)和鹽酸四環(huán)素(TC)作為模型染料和抗生素分子，初始濃度為20 mM。

與電Fenton工藝不同，原位生成高濃度H₂O₂可以直接去除污染物，因此RhB和TC的去除率在180分鐘內(nèi)分別達(dá)到100%和70%，降解穩(wěn)定性也很好。該項(xiàng)工作首次揭示了積氧碳電極中O₂物質(zhì)傳遞和局部pH值的耦合效應(yīng)，為在實(shí)際條件下制備高速高效生產(chǎn)H₂O₂的碳基電極提供了指導(dǎo)。

Interfacial O₂ Accumulation Affects Microenvironment in Carbon-Based Electrocatalysts for H₂O₂ Production. ACS Energy Letters, 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02021

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