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高熵合金（HEAs）在設(shè)計先進(jìn)納米材料方面引起了廣泛興趣，但其精確控制仍處于起步階段。

基于此，廈門大學(xué)黃小青教授和王宇成副教授、南京理工大學(xué)劉偉教授、中科院金屬研究所楊志卿研究員（共同通訊作者）等人報道了一種PtBiPbNiCo六方納米片（HEA HPs）作為高性能電催化劑。

HEA HPs對甲酸氧化反應(yīng)（FAOR）的比活性和質(zhì)量活性分別達(dá)到27.2 mA cm^-2和7.1 A mg_Pt^-1，是Pt基催化劑中最高的，可以實現(xiàn)燃料電池膜電極組件（MEA）功率密度（321.2 mW cm^-2）。

黃小青/王宇成/劉偉/楊志卿Angew.：HEA HPs實現(xiàn)DFAFC中高效甲酸催化

DFT計算，比較了FAOR在三種基底上的脫氫或脫水途徑的熱化學(xué)反應(yīng)力。以能量最低的優(yōu)化結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，得到對應(yīng)的中間體（HCOO*、COOH*和CO*）和自由能分布。

FAOR活性主要來源于兩個脫氫步驟（HCOOH→HCOO*和HCOOH→COOH*）的直接氧化途徑，而受限于通過脫水步驟（HCOOH→CO*）的間接氧化途徑。Pt/C的吉布斯自由能圖表明，由于CO*在表面的結(jié)合比CO₂更強(qiáng)，導(dǎo)致Pt/C上的FAOR活性較低，脫水途徑是能量有利的。

此外，HCOO*和COOH*的吉布斯自由能在直接氧化途徑的整體FAOR動力學(xué)中起著重要的控制作用。第一個脫氫步驟是PtPb HPs/C的速率決定步驟，而HEA HPs/C不存在速率決定步驟，因為脫氫步驟（HCOOH→HCOO*和COOH*）都是放熱反應(yīng)。

兩個脫氫步驟在HEA HPs/C表面呈下降趨勢，表明兩個脫氫步驟反應(yīng)容易，F(xiàn)AOR性能優(yōu)越。HEA HPs對FAOR的高活性可以歸因于對脫水途徑的抑制和對兩個脫氫步驟的優(yōu)化，受益于熵增加和晶格畸變效應(yīng)。

Medium/High-Entropy Amalgamated Core/Shell Nanoplate Achieves Efficient Formic Acid Catalysis for Direct Formic Acid Fuel Cell. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213783.

https://doi.org/10.1002/anie.202213783.

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