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電催化雙-電子氧還原反應（2e^? ORR）制取的過氧化氫（H₂O₂）廣泛應用于造紙、廢水處理、液體燃料生產和公共衛生等領域，而當前工作集中于研究低成本、大規模、可持續的高活性和選擇性電催化劑。

基于此，阿卜杜拉國王科技大學（KAUST）Andrea Fratalocchi、電子科技大學牛曉濱教授和西南交通大學楊建助理教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于氟（F）和硫（S）雙摻雜的無金屬碳纖維電催化劑，用于大規模的合成H₂O₂。優化后的催化劑具有0.814 V的高起始電勢，幾乎達到了99.1%的理想2e^?途徑選擇性，優于大多數已報道的碳基或金屬基電催化劑。

作者利用DFT計算了不同摻雜情況下中間體和碳活性位點之間的自由能擴散，并比較了2e^?/4e^? ORR路徑下的自由能位壘。在每個模型中，作者整合了*OOH中間體的不同吸附位點以及*OOH與模型平面之間的吸附角，以篩選總能量最低的吸附位點。純CFs對*OOH的物理吸附非常弱，C-O鍵長為2.8 ?。在CFs中引入S摻雜劑后，CFs的吸附量比CFs高，但鍵合強度值仍較弱，C-O鍵合長度為2.3 ?。F-CFs構型中的C-O鍵長為1.4 ?，表明活性位點上有較高的*OOH中間化學吸附。

在FS-CFs中，F和S摻雜后，由于分子間電荷轉移和電子自旋重分布，相鄰的F和S原子改變了附近碳活性位點的電子結構。由于這種相互作用，C-O鍵長減少到1.5 ?，表現出強烈的化學吸附。原始CFs表現出0.326 V的過電位，導致*OOH的弱吸附。當在碳基體中單獨引入F和S摻雜劑時，2e^? ORR中的過電位分別變為0.499 V和0.239 V。在所有DFT模型中，FS-CFs的過電位最低，為0.126 V。

Enhanced Selectivity in the Electroproduction of H₂O₂ via F/S Dual-Doping in Metal-Free Nanofibers. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208533.

https://doi.org/10.1002/adma.202208533.

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Adv. Mater.：利用F/S雙摻雜增強電催化生成H2O2的選擇性

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