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Nature子刊：理論計(jì)算加實(shí)驗(yàn)，篩選出LaAlO3用于高效催化2e?WOR產(chǎn)H2O2

電化學(xué)雙電子水氧化反應(yīng)(2e^?WOR)作為一種有希望實(shí)現(xiàn)連續(xù)生產(chǎn)過氧化氫(H₂O₂)的有效方法已引起人們廣泛關(guān)注。然而，與陰極H₂O₂生產(chǎn)相比，陽極2e^?WOR催化劑由于其惡劣的氧化環(huán)境而難以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定高效的H₂O₂生產(chǎn)。因此，需要在電催化劑方面進(jìn)行改進(jìn)，以使其更加穩(wěn)定、高活性和選擇性催化2e^?WOR。

基于此，斯坦福大學(xué)鄭曉林和卡爾加里大學(xué)Samira Siahrostami等結(jié)合密度泛函理論(DFT)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)，篩選出了一個(gè)穩(wěn)定和有效的鈣鈦礦催化劑(LaAlO₃)進(jìn)行陽極2e^?WOR。

首先，研究人員廣泛研究了超過2000個(gè)鈣鈦礦的文，以鑒定在pH=8下的32個(gè)穩(wěn)定鈣鈦礦和pH=11下的2e-WOR 的10個(gè)穩(wěn)定鈣鈦礦。結(jié)果表明，在兩種pH條件下，LaAlO₃是其他穩(wěn)定的La基鈣鈦礦催化劑中活性和選擇性最高的催化劑。

為了驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果，研究人員通過溶液燃燒法合成了LaAlO₃，并通過相應(yīng)的表征證明了合成的LaAlO₃是具有(100)和(110)兩個(gè)主晶面的立方晶體結(jié)構(gòu)。

此外，研究人員在2 M KHCO₃(pH=8.3)和4 M K₂CO₃/KHCO₃(1:7，pH=11)兩種不同的電解質(zhì)中評估了LaAlO₃對2e^?WOR的催化性能。

結(jié)果表明，LaAlO₃在兩種電解質(zhì)中對2e^?WOR的催化活性均優(yōu)于TiO₂、BiVO₄、ZnO和FTO；LaAlO₃在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為510 mV，在2.7 V_RHE和3.2 V_RHE時(shí)H₂O₂產(chǎn)生率分別為0.16 mmol cm^-2(128 ppm)和1.23 mmol cm^-2(808 ppm)，并且其還具有優(yōu)異的選擇性(3.34 V_RHE時(shí)的峰值FE為87%)和穩(wěn)定性(反應(yīng)3小時(shí)后FE僅下降3%)。

Discovery of LaAlO₃ as An Efficient Catalyst for Two-electron Water Electrolysis towards Hydrogen Peroxide. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34884-4

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