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?南師大邱曉雨AEM：非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs協(xié)同助理Zn-空氣電池電催化途徑及水裂解

三元金屬催化劑在互補性和協(xié)同作用方面有很大的前景，在涉及多中間體的組合反應(yīng)中很有前景。然而，同時將所有三種金屬種類縮小到單原子水平仍面臨著挑戰(zhàn)。

基于此，南京師范大學(xué)邱曉雨副教授（通訊作者）等人報道了一種通用的金屬封裝-分離-覆蓋策略，并制備了非均相M¹N₄-C-M²N₄-C-M³N₄三元單原子（TSAs）催化劑，比單原子負載（IrPtCu TSAs, wt%高達21.24%）高三倍。

通過DFT計算，從理論上解釋了TSAs的催化機理。構(gòu)建一個可能的（CoN₄-C-NiN₄-C-FeN₄ TSAs）和三個比較的（CoN₄-C、NiN₄-C和FeN₄-C SAs）模型。

利用這些可以很好地推廣到CoN4位點、NiN4位點和FeN4描述符，SAs的ORR、OER和HER活性分別按照FeN₄-C > CoN₄-C > NiN₄-C、NiN₄-C > CoN₄-C > FeN₄-C和CoN₄-C > FeN₄-C的順序進行識別。

具體而言，對于ORR，F(xiàn)eN₄-C SAs表現(xiàn)出最顯著的放熱質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移步驟，ΔG_O*為1.31 eV；對于OER，NiN₄-C SAs表現(xiàn)出2.00 eV的最低極限能壘，ΔG_O*-OH*為1.91 eV；對于HER，CoN₄-C SAs表現(xiàn)出最接近0 eV的ΔG_H*。

如吸附構(gòu)型和自由能圖所示，SAs的上述趨勢很好地推廣到CoN₄-C-NiN₄-C-FeN₄ TSAs中的CoN₄位點、NiN₄位點和FeN₄位點。

關(guān)鍵描述符還證實了TSAs中FeN₄位點、NiN₄位點和CoN₄位點分別作為ORR、OER和HER的最佳吸附位點的作用，理論上指出了TSA對不同反應(yīng)的位點選擇性。

Ternary Synergism of Heterogeneous M¹N₄-C-M²N₄-C-M³N₄ Single-Atom Sites to Manipulate the Electrocatalytic Pathway for Zn-Air Battery and Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203150.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203150.

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