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?孫學良/李喜飛/王建濤AM：首次實現(xiàn)LLO正極在鹵化物全固態(tài)電池中的運行！

采用富鋰層狀氧化物（LLO）作為全固態(tài)電池（ASSB）的正極對于實現(xiàn)高能量密度是非常期望的。然而，由于LLO的低電導率和顯著的氧氧化還原誘導的結(jié)構降解，LLO的動力學較差，阻礙了其在ASSB中的應用。

西安大略大學孫學良、西安理工大學李喜飛、國聯(lián)汽車動力電池研究院王建濤、多倫多大學Chandra Veer Singh等設計了LLO的固態(tài)電極組成和表面化學，以促進電子和鋰離子傳輸動力學。

圖1. 高能量密度ASSB構建示意圖

首先，通過在固態(tài)LLO電極中引入5%的碳添加劑，來建立電子傳導路徑，結(jié)果放電容量從103.7 mAh g^-1增加到166.9 mAh g^-1，這表明將碳添加劑引入具有低電導率正極材料的固態(tài)電極可以建立高效電子轉(zhuǎn)移網(wǎng)絡。

第二，采用注入加涂層策略，通過離子傳導和高壓穩(wěn)定的Li₃PO₄（LPO）重建LLO的表面和晶界，這不僅抑制了LLO和鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE，）之間的界面副反應，還抑制了LLO從層狀到尖晶石的相降解。

圖2. LLO的固有電導率和電化學氧化還原對ASSB性能的影響

受益于上述優(yōu)勢，基于LLO的ASSB在0.1C下表現(xiàn)出230.7mAh g-1的高放電容量和431次循環(huán)的長循環(huán)壽命。即使在2C時，放電容量也高達62.4 mAh g^-1。據(jù)作者所知，這是首次使用固態(tài)鹵化物電解質(zhì)（LIC）演示的基于LLO的ASSB。總體而言，這項工作為固態(tài)LLO電極提供了新策略和深入見解，并為開發(fā)高能量密度ASSB開辟了新途徑。

圖3. 采用LLO和灌注加涂層結(jié)構改善ASSB的穩(wěn)定性

Manipulating Charge-Transfer Kinetics of Lithium-Rich Layered Oxide Cathodes in Halide All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207234

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