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鋅金屬負極的界面工程是一種很有希望的補救措施，可以緩解由于枝晶生長和副反應導致的穩定性下降。然而，保護涂層的低親和力和附加重量仍然是其進一步實施的障礙。

中科大宋禮、陳雙明等通過DFT模擬，選擇性地構建了自組裝單層（SAM），以增強鋅金屬負極在稀水電解液中的穩定性。

圖1. 理論計算及模擬

首先，通過密度泛函理論（DFT）計算預測，與（002）面相比，單層硫醇分子在不穩定的晶體面上的吸附在能量上更具競爭力。其次，根據基于同步輻射的光譜學和其他表征，證明了鋅金屬負極表面的共價Zn-S作用。

化學鍵合的硫醇分子在鋅金屬表面構建了一個保護網，具有相對更多的暴露的（002）晶面和約束效應，引導了Zn²⁺的均勻沉積，防止了鋅片的過度惡化。此外，通過原位光學可視化和差分電化學質譜（DEMS）監測了Zn-RS負極的枝晶和析氫的顯著抑制。

圖2. 半電池性能

受益于上述優勢，Zn-RS負極在1.0 mA cm^?2的電流密度下提供了4000小時的長循環壽命，遠優于裸鋅負極。此外，采用改性負極的全電池能夠在3300次循環后保持87.2%的容量。

總之，這項工作為穩定的金屬負極提供了一種簡單有效的設計方法，該方法可以應用于其他金屬負極，包括Mg、Al和Cu。

圖3. 全電池性能

Monolayer Thiol Engineered Covalent Interface toward Stable Zinc Metal Anode. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09111

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