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?廣西大學ACB：Ni/W5N4 莫特-肖特基異質結雙功能電催化劑實現高效尿素輔助電解水

氫是一種清潔、可持續的能源載體，有望緩解能源危機和環境等問題，以綠色能源為動力的電解水是一種環保的產氫方式。然而，該反應的效率受到陽極析氧反應（OER）的嚴重限制，因為OER熱力學平衡勢較高（1.23 V）。尿素氧化反應（UOR）最近被認為是替代OER的理想反應，因為它的理論電位超低只有0.37 V。同時，UOR也為含尿素的廢水的凈化提供了一種潛在的解決方案，其產物（N₂和CO₂）也可以進一步避免電解水產生的氫氣導致的爆炸。然而，由于其復雜的六電子反應過程和對反應物/產物的多步驟吸附/脫附，其固有的緩慢動力學極大地阻礙了其大規模應用。

近日，廣西大學范閩光和陳政君（共同通訊）等人用水熱法和氮化法合成了負載在泡沫鎳（NF）上的 Ni/W₅N₄莫特-肖特基異質結納米微球作為UOR和HER的高活性催化劑。

Ni/W₅N₄/NF的UOR活性與商用RuO₂催化劑相當，在10 mA cm^-2的電流密度下，其電位僅為1.34 V (相對于 RHE)，遠低于其他對比催化劑。令人印象深刻的是，Ni/W₅N₄/NF催化劑可以驅動1000 mA cm^-2的大電流密度，在電位為1.60 V時(相對于RHE)，這意味著其工業應用前景廣闊。Ni/W₅N₄/NF對HER也表現出良好的催化性能。Ni/W₅N₄/NF催化劑只需要25 mV的過電位即可達到10 mA cm^-2的電流密度，這優于所有對比樣品，甚至優于商業Pt/C催化劑（32 mV）。

令人印象深刻的是，在有和沒有尿素的電解質中測試的Ni/W₅N₄/NF電催化劑的HER性能幾乎相同，表明尿素在電解質中的存在不會影響催化劑的HER性能。此外，Ni/W₅N₄/NF催化劑對HER也表現出令人滿意的穩定性，在電流密度分別為10和100 mA cm^-2的長時間測試中電壓波動僅為± 2和± 7mV，揭示了Ni/W₅N₄/NF莫特-肖特基異質結有利于結構的穩定性。由于Ni/W₅N₄/NF具有優異的UOR和HER活性，以Ni/W₅N₄/NF電極作為陰極和陽極，建立了節能的尿素輔助電解系統，只需要1.33和1.77 V的電壓即可分別達到10和1000 mA cm^-2的電流密度。與單純的電解水系統相比，尿素輔助制氫系統表現出明顯的性能優勢。

理論計算表明在肖特基接觸形成后，功函數差將自發地驅動電子從Ni轉移到W，直到內置電場的建立和功函數平衡的實現。建立的內置電場可以加速電子轉移，提高電子的導電性。

此外，計算結果還表明與Ni相接觸的N原子層得到了來自上下兩個方向的電子，這樣的大量電子重分布可以優化中間體的吸附/脫附并促進H₂O分子的吸附和活化，從而顯著加速整個HER過程。Ni/W₅N₄/NF催化劑具有表面重構、高電化學活性表面積和改善電荷轉移等優點，這些結果表明，金屬/TMNs莫特-肖特基異質結催化劑可以作為尿素輔助制氫的有希望的雙功能催化劑。

Surface reconstruction and charge distribution enabling Ni/W₅N₄ Mott-Schottky heterojunction bifunctional electrocatalyst for efficient urea-assisted water electrolysis at a large current density, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.122168.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122168.

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