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金屬-有機框架（MOF）是一類結晶型多孔材料，由于其固有的高孔隙率、高表面積以及可設計性已成為具有競爭力的析氧反應（OER）催化劑。但是為了克服目前電化學性能的發展瓶頸，仍然迫切需要一種新的 MOF 結構設計策略。

了解催化劑的結構-性能關系對于提高催化劑在不同環境下的電化學反應活性和穩定性至關重要，昆明理工大學胡覺和張利波，香港理工大學黃勃龍，北京大學深圳研究生院楊世和（共同通訊）等人首次報道了通過精確重構 MOF結構，成功制備了具有良好穩定性的OER電催化劑，從MOF-74-Fe到MIL-53(Fe)-2OH并且活性位點具有不同的配位環境。

研究了 MIL-53(Fe)-2OH和MOF-74-Fe催化劑在室溫O₂飽和的1.0 M KOH溶液中的OER電催化性能。與 MOF-74-Fe（242mV）和 IrO₂（335mV）催化劑相比，MIL-53(Fe)-2OH催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下表現出最低的215 mV 過電位。MIL-53(Fe)-2OH催化劑的 Tafel 斜率（45.4 mV dec^-1）也低于 MOF-74-Fe (49.5 mV dec^-1) ，IrO₂（99.7 mV dec^-1）和NF（108.2 mV dec^-1）。

為了進一步說明催化OER過程中的反應動力學，還進行了電化學阻抗測試。MIL-53(Fe)-2OH在堿性條件下，在1.53 V（相對于RHE，對應于過電位300 mV）時具有超低的電荷轉移電阻，約為0.65 Ω，低于MOF-74-Fe (0.80 Ω)和IrO₂（18.32 Ω）催化劑，表明在電化學反應過程中MIL-53(Fe)-2OH表面的電荷轉移速度要快得多。這些結果證實了MIL-53(Fe)-2OH對OER具有良好的催化性能。

此外，還測定了催化劑的轉換頻率（TOF）和質量活性以進一步說明催化劑MIL-53(Fe)-2OH的催化性能。MIL-53(Fe)-2OH催化劑的TOF高達1.44 s^-1，顯著高于MOF-74-Fe (0.59 s^-1)和IrO₂（0.0177 s^-1）。MIL-53(Fe)-2OH的質量活性可高達357.90 A g^-1，顯著大于MOF-74-Fe（153.60 A g^-1）和IrO₂（62.34 A g^-1）。

綜上所述，這些結果清楚地表明，具有較低的Tafel斜率和較低過電位的催化劑MIL-53(Fe)-2OH具有優異的催化OER活性，其性能超過了大多數最近報道的MOFs基OER催化劑。由Pt/C和MIL-53(Fe)-2OH組成的全解水系統在1.59 V的電壓下很容易驅動100 mA cm^-2的電流密度，具有高催化活性。此外，MIL-53(FE) -2OH催化劑的法拉第效率高達96.4%，幾乎充分利用了所有電荷。

進一步的研究表明，對于MIL-53(Fe)-2OH，苯環中的碳位點比O-C-O中的碳位點具有更強的催化活性，OH空位的形成進一步提高了電子轉移。這表明，酚基的存在不僅促進了電子的傳遞，而且提高了整體的催化活性。對于MOF-74-Fe， O的σ軌道的上升趨勢在OOH^*處顯示出明顯的偏差，這可能會增加從O^*向OOH^*轉換的障礙。

同時，在MIL-53(Fe)-2OH催化劑中沒有這種偏差，實現了具有低能壘的中間體的高效轉換。這些結果進一步證實了MIL-53(Fe)-2OH優異的OER性能來自于由酚基調控的最佳電子結構。在引入平衡電位后，注意到MIL-53(Fe)-2OH的OER性能的提高歸因于與OH^*的適當結合能，這導致能壘降低了0.23 eV，比MOF-74-Fe的0.32 eV低。值得注意的是，MOF的結構在吸附中間體的過程中能夠保持相對穩定。基于O^*的轉換反應，比較了催化劑對2e^–和4e^–的OER之間的選擇性。對于MOF-74-Fe和MIL-53(Fe)-2OH，由于O^*到OOH^*的能壘比O^*到O₂小得多，4e^–的OER則占主要地位，表明催化劑對4e^–的OER具有較高的選擇性。

本工作結合了均相和異相催化劑的優點，提供了一種基于分子MOF重構的新穎設計策略，并對配位環境和活性位點的電子結構進行了精細調控，這將為未來高效OER電催化劑的發展開辟新的方向。

Rationally Reconstructed Metal-organic Frameworks as Robust Oxygen Evolution Electrocatalysts, Advanced Materials, 2022, DOI：10.1002/adma.202208904. https://doi.org/10.1002/adma.202208904.

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