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由Si和二氧化硅（SiO₂）組成的SiO是最具商業(yè)前景的負極材料之一，可與石墨混合用于高能量密度鋰離子電池（LIBs）。SiO₂/石墨（SiO₂/Gr）復(fù)合負極的主要瓶頸之一是由于復(fù)合顆粒內(nèi)部和之間產(chǎn)生的大應(yīng)力和應(yīng)變（變形）而導(dǎo)致的可循環(huán)性。然而，目前仍缺乏對高度電化學(xué)-力學(xué)耦合行為的復(fù)雜和定量理解。

在此，美國北卡羅來納大學(xué)夏洛特分校許駿教授等人建立并驗證了具有詳細幾何描述的電-化學(xué)-力學(xué)模型，以定量揭示使用半電池配置的SiO/Gr復(fù)合負極的潛在控制機制。根據(jù)半電池電壓和全電池厚度的變化，通過將仿真結(jié)果與相應(yīng)的實驗進行比較來驗證所提出的模型。作者分析了電化學(xué)行為，包括電壓曲線、組件SOC演變、局部分布、電解液中的極化和鍍鋰條件等。

進一步，作者討論了力學(xué)方面的應(yīng)力和變形演變，并研究了應(yīng)力分布和相應(yīng)的應(yīng)力梯度驅(qū)動通量。然后，基于驗證模型討論了SiO重量百分比（wt.%）、SiO位置、SiO大小和電流倍率對上述行為的影響。總之，這項研究提供了一個完全耦合的建模框架來描述 SiO/Gr復(fù)合負極的異質(zhì)行為。通過對此類行為的基本了解，該研究為高能量密度SiO/Gr復(fù)合負極的制造和工程設(shè)計提供了指導(dǎo)。

圖1. 含7 wt.%和10 wt.% SiO 的半電池實驗和模擬結(jié)果之間的比較

最后，作者總結(jié)結(jié)論如下：

（1）應(yīng)力梯度驅(qū)動的擴散主要影響SiO/Gr復(fù)合負極中的SiO顆粒和SiO-Gr接觸面積；

（2）在1 C恒流充電條件下，SiO含量為8 ~ 10 wt.%是實現(xiàn)容量輸送和最小化鍍鋰的最佳選擇；

（3）將SiO顆粒放置在隔膜側(cè)附近并保持與碳粘結(jié)劑域或Gr顆粒的良好附著可減少電解液中的鋰電鍍和極化，同時略微增加可忽略的整體變形；

（4）減小SiO顆粒的尺寸可能會在SiO中獲得更大的鋰化程度，但在Gr中的鋰化程度較低，從而導(dǎo)致在具有相同可行容量的情況下鍍鋰風(fēng)險較小。此外，負極的整體應(yīng)力大小和變形略有降低；

（5）增加電流倍率會導(dǎo)致更小的半電池電勢和更嚴苛的電鍍條件并增強Gr中的鋰化，這甚至?xí)M一步導(dǎo)致接近充電過程結(jié)束時的過度鋰化。在較大的倍率下，應(yīng)力和應(yīng)力梯度引起的通量都較大，這對電池性能不利。

圖2. 不同SiO尺寸模型之間電化學(xué)行為的比較

A Mechanistic and Quantitative Understanding of the Interactions between SiO and Graphite Particles, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202584

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許駿AEM：SiO與石墨顆粒之間相互作用的機理和定量理解

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