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鋰（Li）金屬負極的不均勻電化學反應是阻礙其在可充電高能量密度電池中應用的主要原因之一。在實驗室規模的紐扣電池中，Li金屬負極的均質化電化學反應已經取得了很大進展。然而，不能將其直接應用于不良缺陷或副反應會顯著加劇的軟包電池。

在此，華中科技大學孫永明教授等人分析了紐扣電池和軟包電池之間電化學鋰沉積/剝離行為的差異，揭示了由軟包電池結構引起的電化學反應的內在不均勻性，解釋了為何Ah級層壓軟包電池中鋰金屬電極的電化學失效速度比紐扣電池快得多。

具體而言，作者研究了原始鋰金屬電極和具有快速鋰傳輸能力的鋰金屬/鋰錫合金（Li/Li-Sn）復合電極在Ah級層壓軟包電池中大尺度電極的不同區域（近接頭區域、中心區域和邊緣區域）的電化學鋰沉積/剝離行為，并揭示了不同電池結構/電極區域的影響。在尺寸為8×11 cm的原始鋰金屬電極中，循環后觀察到結構松散的多孔枝晶狀鋰沉積。由于局部放大的電流密度，其中靠近分接頭和與集流體緊密連接的中心區域比邊緣區域表現出更嚴重的腐蝕，但裂紋仍遍布整個邊緣區域。

圖1. Li/Li-Sn合金復合材料和原始鋰負極的電化學性能比較

與此形成鮮明對比的是，在Li/Li-Sn合金復合負極的不同區域觀察到了具有致密結構的均勻Li沉積并抑制了寄生反應和氣體生成，這證明了Li合金復合負極設計在均勻電化學反應和延長Ah級層壓軟包電池結構壽命方面的積極作用。作為演示，1.2 Ah SPAN||Li/Li-Sn軟包電池在600 mA（1 C = 1200 mA，正極面積容量為3.4 mA h cm^-2）下顯示了超過100次循環的穩定充放電性能，容量保持率為87%，遠遠優于SPAN||Li電池（僅在40次循環后失去了所有容量）。

這項工作首次揭示了在實際苛刻的測試條件下，Ah級層壓軟包電池中大尺寸鋰金屬電極的電化學環境差異導致的電化學鍍鋰/剝離反應的放大不均勻性及Li/Li-Sn合金復合負極在消除不均勻電化學反應和抑制副反應方面的先進作用。

圖2. 循環過程中原始鋰和Li/Li-Sn合金復合電極的演變示意圖

Revealing the Intrinsic Uneven Electrochemical Reactions of Li Metal Anode in Ah-Level Laminated Pouch Cells, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210669

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華科孫永明AFM：揭示Ah級層壓軟包電池中鋰金屬負極本征不均勻電化學反應

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