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石墨氮化碳(g-C₃N₄)作為一種二維無金屬無機納米材料，通過添加小分子有機物作為空穴清除劑，在水分解過程中表現出優異的產氫能力，在可見光(≥420 nm)下的析氫速率甚至高于常用的TiO₂催化劑。然而，由于g-C₃N₄直接光催化純水產生和釋放氧氣的能力不足，g-C₃N₄長期以來被認為不能進行光催化整體水分解。研究人員通常將其歸因于g-C₃N₄上光誘導的空穴的弱氧化能力。

然而，g-C₃N₄能帶間隙大于2.0 eV，且價帶和導帶的位置完全滿足分解水的熱力學要求，但g-C₃N₄催化劑仍然不能直接從純水中制備O₂，表明不是高價帶位置阻礙g-C₃N₄上的OER。因此，找出阻礙OER的瓶頸以及如何繞過這個瓶頸以在可見光下實現有效的整體水分解是至關重要的。

近日，密歇根大學周鵬和江蘇大學閆研等通過使用同位素標記的(¹⁶O/¹⁸O)漫反射紅外線傅里葉變換光譜學(DRIFTS)和近常壓X射線光電子能譜(NAP-XPS)的原位監測，證實在H₂O/g-C₃N₄界面上累積的C=O鍵是阻止g-C₃N₄催化劑上連續整體水分裂的瓶頸。此外，研究人員通過簡單的表面氟化策略以防止C=O積累，與可見光和AM 1.5 G模擬太陽照射下的原始CN相比，氟化的g-C₃N₄催化劑上的總體水分解活性提高了一個數量級。

密度泛函理論(DFT)計算表明，通過C-F相互作用可以優化相鄰N原子上的析氧反應路徑，有效地避免了原始g-C₃N₄上過強的C-O相互作用或弱的N-O相互作用。總的來說，目前的研究確定了造成CN催化劑水分解失活的原因，為了提升催化劑的活性，設計了一種簡單的表面氟化處理，通過形成C-F來抑制C=O積累，顯著提升了在F-CN催化劑在可見光下的總體水分解能力。

Breaking through Water-Splitting Bottlenecks over Carbon Nitride with Fluorination. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34848-8

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?周鵬/閆研Nature子刊：簡單氟化策略，突破氮化碳催化水分解瓶頸！

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