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電催化水分解產氫是一種能夠有效緩解全球能源危機和環境問題的有效方法。然而，析氧反應(OER)緩慢的動力學嚴重阻礙析氫半反應的進行，因此需要設計并制備出高效的OER電催化劑。活性中心的原子結構和電子結構的調節對合理設計電催化析氧反應(OER)催化劑具有重要作用。然而，在堿性水電解過程中，由于催化劑表面進行了重構，對活性位點的精確識別仍存在很大的難度。

近日，大連理工大學侯軍剛和高峻峰等采用多金屬氫氧化物CoFeCuOOH作為表面模型催化劑，通過一系列研究明確地確定了CoFeCuOOH催化劑的結構和性能之間的深入相關性。

在1.0 M KOH溶液中，由Cu₂S/CoFe LDH衍生的Cu₂S/CoFeCuOOH表現出優異的電催化OER性能。

其在10和100 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為170和268 mV，Tafel斜率為41 mV dec^-1，遠低于RuO₂。

此外，Cu₂S/CoFeCuOOH還具有優異的穩定性，其在1.5 V_RHE的恒定電位下連續運行100 h后，電流密度沒有發生明顯下降。

實驗結果和理論計算表明，源自Cu₂S/CoFeCuOOH的CoFeCuO₂活性物種具有特殊的電子結構，在重建的同時，完成了在原子水平上的活性位點向氧位點的轉化(通過原位¹⁸O同位素標記DEMS對CoFeCuOOH的真實活性位點進行探測，提出了晶格氧的氧空位位點機制)。

反應途徑的轉化有助于增強OER的性能，并且由于氧位點上的OER在很大程度上不受質子-電子協同轉移的限制，打破了傳統AEM途徑的熱力學限制，因此Cu₂S/CoFeCuOOH表現出良好的內在活性。

簡而言之，這項工作為在原子水平上的催化活性位點的鑒定提供了深入的見解，并為高性能OER電催化劑的開發提供了理論基礎。

Identification of the Origin for Reconstructed Active Sites on Oxyhydroxide for Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202209307

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