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聚合物氮化碳（PCN）具有用于收集太陽光和驅(qū)動水氧化還原反應(yīng)的合適的帶結(jié)構(gòu)，但其電荷轉(zhuǎn)移能力較差，表面反應(yīng)動力學(xué)緩慢，限制了其用于水分解的光催化活性。

基于此，西安交通大學(xué)沈少華教授（通訊作者）等人報道了一種新的中間配位策略，并合成了原子分散的鋅配位三維（3D）海綿狀PCN（Zn-PCN）。

得益于源自3D多孔結(jié)構(gòu)的豐富的表面活性位點(diǎn)，Zn-PCN在可見光下光催化整體水分解，產(chǎn)生H₂和O₂的化學(xué)計量比為2: 1，H₂的生成速率為35.2 μmol h^-1 g^-1。

本文通過DFT計算，以測定錨定Zn單原子對PCN電子構(gòu)型的影響。能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度（DOS）計算結(jié)果表明，對于PCN, C 2p和N 2p軌道都參與導(dǎo)帶（CB），而價帶（VB）由N 2p軌道主導(dǎo)。

隨著Zn單原子的引入，Zn 3d軌道對Zn-PCN的CB有很大的貢獻(xiàn)，在VB上方約2.07 eV處出現(xiàn)了一個新的與Zn相關(guān)的間隙能級。

同時，Zn-PCN的帶隙較BCN增寬，與引入Zn單原子后光吸收邊的藍(lán)移一致。其中，不同的Zn單原子加載量并沒有明顯改變Zn-PCN的帶隙。

當(dāng)Zn單原子負(fù)載含量較高時，Zn-PCN的功函數(shù)較小，表明Zn-PCN載流子濃度較高，有利于電荷轉(zhuǎn)移能力和電子激發(fā)。從差分電荷密度圖可以看到Zn-PCN中電荷的重新分布，空穴主要富集在Zn單原子上，電子聚集在相鄰的C和N原子上。

這種局域電荷分布將氧化還原活性位點(diǎn)在空間上相互分離，抑制了光生電子-空穴對的重組，抑制了H₂和O₂在表面的反反應(yīng)。

Electron-Deficient Zn-N₆ Configuration Enabling Polymeric Carbon Nitride for Visible-Light Photocatalytic Overall Water Splitting. Nano-Micro Lett., 2022, DOI: 10.1007/s40820-022-00962-x.

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00962-x.

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?西交沈少華教授NML：Zn-PCN在可見光下催化整體水分解

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