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馬天翼/王磊ACS Nano：原子分散的鉑以金屬鍵合Pt-Co作為有效的產(chǎn)氫電催化劑

氫具有高能量密度和環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)是化石燃料的理想替代品。在各種已開(kāi)發(fā)的可用方法中，電解水制氫具有許多優(yōu)點(diǎn)，如可持續(xù)性、清潔性和高純度。為了提高電解水制氫的電催化性能，人們致力于開(kāi)發(fā)高效的電催化劑來(lái)加速析氫反應(yīng)（HER）的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。迄今為止，Pt族金屬是最優(yōu)異的催化劑，它們的成本和稀缺性是其大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用的障礙。雖然已經(jīng)報(bào)道了幾種非貴金屬基的電催化劑，具有成本效益和良好的活性，但其催化活性在工業(yè)應(yīng)用中仍不理想。

因此，皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼和青島科技大學(xué)王磊（共同通訊）等人采用溶劑熱處理、單寧酸處理、氮化處理等方法，在泡沫鎳表面制備了銀杏葉狀Co₄N與微量鉑金屬通過(guò)Pt-Co鍵偶聯(lián) (T-Pt-Co₄N)的催化劑，研究了其對(duì) HER性能的影響。

在堿性和中性電解質(zhì)中，T-Pt-Co₄N只需要31mV 和27mV的低過(guò)電位即可分別達(dá)到10mA cm^-2的電流密度，超過(guò)了基準(zhǔn) Pt/C 和以前報(bào)道的催化劑。T-Pt-Co₄N除了用于HER，所制備的T-Co(OH)F催化劑在堿性電解質(zhì)中以1.51 V的電位表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，以達(dá)到10mA cm^-2的電流密度。

因此，以T-Pt-Co₄N和T-Co(OH)F分別作為陰極和陽(yáng)極電極進(jìn)行全水解，當(dāng)電流密度為10mA cm^-2時(shí)電壓僅為1.55 V，其比商業(yè)Pt/C和RuO₂和大多數(shù)報(bào)道的催化劑組成的全解水系統(tǒng)的性能要優(yōu)異。此外，T-Pt-Co₄N在研究的介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，并且在可持續(xù)能源的幫助下能夠高效進(jìn)行全水解。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，闡明了T-Pt-Co₄N中各組分的協(xié)同作用對(duì)優(yōu)化堿性介質(zhì)中HER的電催化性能的影響。從T-Pt-Co₄N的二維電荷差等值面可以看出電子的強(qiáng)離域，為電子從Pt轉(zhuǎn)移到Co提供了電位通道。

此外，通過(guò)計(jì)算得到T-Pt-Co₄N和T-Co₄N的積分晶體軌道哈密頓粒子數(shù)值分別為-1.37 eV和+1.24 eV，表明引入微量Pt后化學(xué)鍵更強(qiáng)。此外，通過(guò)DFT計(jì)算還研究了HER過(guò)程的動(dòng)力學(xué)能壘。T-Pt-Co₄N的水分解能壘相對(duì)于T-Co₄N和Pt（111）最低，為0.58 eV，證明引入了微量Pt后加速了Volmer過(guò)程。

此外，T-Pt-Co₄N的氫吸附自由能比T-Co₄N小，說(shuō)明吸附/脫附過(guò)程比T-Co₄N更容易。理論計(jì)算結(jié)果表明微量的Pt的引入可以調(diào)節(jié)催化劑的表面性質(zhì)，降低水解離能壘，優(yōu)化反應(yīng)中間體的吸附/脫附，有效地提高了電催化性能。本文的合成策略為在能源相關(guān)領(lǐng)域開(kāi)發(fā)和制備催化劑開(kāi)辟了一條有效的道路。

Metallic-bonded Pt-Co for atomically dispersed Pt in the Co₄N matrix as an efficient electrocatalyst for hydrogen generation, ACS Nano, 2022, DOI: 10.1021/acsnano.2c04090.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04090.

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馬天翼/王磊ACS Nano：原子分散的鉑以金屬鍵合Pt-Co作為有效的產(chǎn)氫電催化劑

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