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鄭智平/張新瑜/鄭家新Small：分層SACs中電催化ORR動力學的增強與提高活性位點利用率相聯系

單原子催化劑（SACs）由于最大限度地利用金屬原子和增強了各種化學反應的活性和選擇性，成為當前研究的熱點。分層結構的SACs可進一步增加活動位點的數量，但是這種SACs的這些假設優勢在很大程度上未經測試。

基于此，南方科技大學鄭智平教授和張新瑜博士、北京大學深圳研究生院鄭家新副教授（共同通訊作者）等人報道了具有分層中空結構（Fe/HH）的Fe-SAC，其在氧還原反應和質子交換膜燃料電池中表現出優異的活性。

關于Fe/SS（具有緊湊一級結構的Fe/HH的對應物）的實驗和計算研究表明，Fe/HH中活性位點的數量和它們的利用率顯著增加，反映在速率決定步驟中間體Fe-OOH*的形成上。

DFT計算和原位ATR-SEIRAS光譜研究，以分析活性位點的利用效率對RDS中間體的形成和轉化的影響。反應從O₂的吸附開始，接著活性位點結合中間體（*O₂, OOH*，*O，*OH）的形成和轉化，導致H₂O或OH^?的形成。

中間體相對于初始態（0 V）和平衡態（1.23 V）的轉化過程中涉及的自由能的分布。在0 V時，朝著OH^?最終形成的每一個正向步驟都以自由能的下降為特征，表明整個ORR過程在能量上是有利的。

在1.23 V時，在第二步電子轉移過程中觀察到一個向上的過程，對應于吸附反應，ΔG=0.6 eV，表明OOH*的形成是RDS。

Linking Enhanced Kinetics of Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction with Increased Utilization of Active Sites in a Hierarchical Single-Atom Catalyst. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205743.

https://doi.org/10.1002/smll.202205743.

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