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局部高濃電解液（LHCE）已脫穎而出，成為穩定鋰金屬負極和高壓正極的最有前途的解決方案之一。盡管在正極穩定性方面取得了顯著成就，但LHCEs的氧化化學仍有待闡明，這已成為進一步突破的瓶頸。

在此，浙江大學范修林研究員等人定量破譯了LHCE的氧化化學，并提出了篩選用于配制新型高壓電解液的優選稀釋劑的原則。作者確定了稀釋劑-FSI^–相互作用對于均相LHCE至關重要，同時極大地影響溶劑化結構的穩定性，從而影響 LHCE的氧化穩定性。為避免相分離，作者建議稀釋劑具有適當的靜電勢能（E_max > 25 kcal mol^-1）以確保足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用。

然而，強烈的稀釋劑-FSI^–相互作用破壞了Li⁺-DME的配位，由于游離DME的出現導致高壓下的氧化穩定性降低。在篩選了大部分可能的稀釋劑后，2H, 3H-十氟戊烷（HFC）被提議作為其相對較弱但足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用的代表，賦予HFC-LHCE在高壓鋰金屬電池（LMB）中提高的氧化穩定性。

圖1. LHCE中電解液成分之間潛在的非共價相互作用

作為概念驗證，配制的1.4 M LiFSI/DME-HFC（摩爾比為1:3）LHCE（HFC-LHCE）可使4.4 V Li||NMC811和4.5 V Li||LiCoO₂（LCO）電池分別在800次和582次循環后具有容量保持率（CR）> 80%的出色循環性能，優于廣泛使用的HFE-LHCE。

此外，在20 μm-Li和>3.7 mAh cm^-2高正極容量的實際測試條件下，基于HFC-LHCE的Li||NMC811電池180次循環后實現了94%的創紀錄CR，Li||LCO電池循環200次后CR為88%，庫侖效率>99.91%。進一步對溶劑化結構的能量學研究提供了還原和氧化穩定性的調控機制，這是由兩個關鍵描述符決定的:D值和ICOHP。高D值可保證FSI^–衍生的SEI以確保正極穩定性，而低ICOHP表明穩健的配位結構可避免DME去配位，從而避免電解液氧化。總之，這項工作揭示了精確優化溶劑化結構以顯著提高LHCE的高壓性能的策略。

圖2. 基于有限Li與NCM或LCO正極組裝的全電池性能

Deciphering and modulating energetics of solvation structure enables aggressive high-voltage chemistry of Li metal batteries, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.027

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?浙大范修林Chem：破譯和調控溶劑化結構的能量學實現高壓鋰金屬電池

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